Femtosecond laser-induced fluorescence diagnostics on the NO molecule for combustion application
Diagnostic de fluorescence induite par laser en régime femtoseconde sur la molécule de NO pour une application en combustion
Abstract
In the near future, energy systems will have to satisfy energy sobriety and efficiency criteria and produce a very low impact on the environment. To meet these challenges, several solutions are proposed by engine manufacturers: alternative fuels, new combustion chamber architectures, innovative fuel injection systems. The validation of these modifications requires a detailed experimental analysis of the flow as well as the reaction mechanisms inherent to these propulsion systems. In particular, the pollutant emissions are increasingly constrained by regulations requiring them to be drastically reduce more and more rely on a detailed knowledge of the chemical mechanisms and therefore on the measurement of chemical species concentrations. To address this problematic, the use of non-intrusive laser diagnostics represents a recognized solution and, in this context, laser-induced fluorescence (LIF) has been developed and widely used so far to quantitatively probe minor species. This diagnostic is based on the use of a quasi-monochromatic laser source whose wavelength is tuned to the specific energy levels difference of the probed species. Nanosecond (ns) and picosecond (ps) laser sources are currently used for this diagnostic, as they deliver pulses of narrow spectral width for molecular selectivity, and high energies for imaging purpose. However, the low repetition rate (~10 Hz) of these sources remains a limitation. This thesis explores the opportunity of Femtosecond (fs) laser sources for fluorescence excitation of NO. These sources produce shorter temporal energy laser pulses with a high repetition rate of up to 10 kHz and constitute a promising excitation alternative to studying complex reactive flows with rapid dynamical behavior, such as flames. The one-photon excitation between Α²Σ⁺ et X²Π electronic levels has been studied through (0,0), (0,1) and (0,2) excitation schemes at 226, 237 and 248 nm respectively. The experimental development of LIF-fs was conducted in parallel to a theoretical and numerical model based on the development of an N-level fluorescence description able to retrieve the fluorescence signal in the ns and fs excitation regimes. This description includes the various excitation and de-excitation mechanisms. Moreover, the rotational redistribution (RET) and vibrational redistribution (VET) processes were introduced to properly retrieve the results recorded in an inert Ν₂/ΝΟ gas flow at room temperature and in laminar Η₂/air flames. The experimental results revealed that, depending on the energy density of the laser pulse, photolytic processes could appear during NO excitation and modify the fluorescence spectra. Finally, the flame measurements were used to propose a concept for measuring NO concentration.
Les futurs systèmes énergétiques doivent répondre aux critères de sobriété et d’efficacité énergétique, mais également respecter un très faible impact environnemental. Pour répondre à ces défis, plusieurs solutions sont proposées par les constructeurs : carburants alternatifs, nouvelles architectures de chambres de combustion, systèmes d'injection innovants... La validation de ces modifications nécessite une analyse des mécanismes réactionnels mis en jeu. En particulier, les émissions de polluant sont de plus en plus soumises à un durcissement de la réglementation qui impose une réduction drastique de leur concentration. La mise en place de solutions pour leur limitation débute par une connaissance des concentrations des espèces chimiques impliquées. A cet effet, les diagnostics lasers non intrusifs sont des méthodes de détection et de quantification reconnues. C’est dans ce cadre que la fluorescence induite par laser a été développée pour le dosage d’espèces minoritaires. Ce diagnostic repose sur l'utilisation d'une source laser dont la longueur d'onde est accordée sur des niveaux d'énergie spécifiques de l'espèce sondée. Les sources laser nanosecondes (ns) et picosecondes (ps) sont ainsi couramment utilisées car elles produisent des impulsions de faible largeur spectrale permettant une sélectivité moléculaire et dont les énergies (dans l’UV) sont importantes afin de réaliser des mesures par imagerie. Toutefois, la faible cadence de répétition (~10 Hz) de ces sources reste une limitation. La thèse repose sur l’utilisation d’une source laser femtoseconde (fs) pour réaliser le diagnostic de fluorescence (LIF-fs). Ces sources produisent des impulsions lasers énergétiques ultra-courtes avec un taux de répétition maximal de 10 kHz, ce qui permet d’étudier la dynamique des écoulements réactionnels, tels que les flammes turbulentes. Le développement de LIF-fs porte sur la molécule de NO, qui est un polluant reconnu. Le schéma d'excitation à un photon entre les niveaux électroniques Α²Σ⁺ et X²Π a été étudié. Trois variantes d'excitation ont été analysées en sondant les bandes de vibration (0,0), (0,1) et (0,2) situées à 226, 237 et 248 nm, respectivement. Le développement expérimental de la LIF-fs a nécessité en parallèle un travail théorique et numérique basé sur le développement d’un modèle de fluorescence à N niveaux fonctionnant dans les régimes d'excitation ns et fs et incluant les différents mécanismes d’excitation et de désexcitation. En outre, les processus de redistribution rotationnelle (RET) et vibrationnelle (VET) ont été introduits au regard des résultats enregistrés dans un écoulement gazeux Ν₂/ΝΟ inerte à température ambiante et dans des flammes laminaires Η₂/air. Les résultats expérimentaux ont révélé que selon la densité d’énergie de l’impulsion laser utilisée, des processus physico-chimiques photolytiques annexes pouvaient apparaitre lors de l’excitation de NO et modifier les spectres de fluorescence. Finalement, les mesures effectuées en flamme ont permis de proposer un concept de mesure de concentration de NO.
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