Nanoanalysis by 4D-STEM of poorly crystallized materials : developments and application to astromaterials
Nanoanalyse par 4D-STEM de matériaux faiblement cristallisés : développements et application aux astromatériaux
Résumé
The main goal of this thesis is to explore the microstructure of meteorite and asteroid fragments. Specifically, it focuses on samples from the Ryugu C-type asteroid, collected during JAXA's Hayabusa2 space mission. These samples provide a unique chance to connect C-type asteroids with carbonaceous chondrites like Orgueil, which will also be investigated in this thesis. These samples offer invaluable glimpses into the composition and evolutionary history of our solar system. However, traditional characterization methods encounter limitations in effectively mapping mineralogical phases and comprehensively understanding their intricate microstructures.Therefore, it becomes necessary to go beyond the current state-of-the-art methods for studying these samples. This imperative is met through the utilization of four-dimensional scanning transmission electron microscopy (4D-STEM), which, owing to remarkable advancements in electron detection technologies, has become a powerful tool for capturing both spatial and diffraction information of nanoscale structures in materials. By leveraging the unique advantages of 4D-STEM, this work aims to provide a comprehensive analysis of the samples' microstructures and mineral phases, with a particular emphasis on phyllosilicates.Two distinct methods allowing unambiguous identification and mapping of mineralogical phases in Ryugu and Orgueil meteoritic samples are developed. The first being a direct approach based mainly on indexing an overall diffraction profile to map the different mineral phases which will be extensively used throughout this thesis, while the second is an unsupervised learning based method. Both methods are found to yield comparable results. The insights gained from these developments laid the groundwork for subsequent explorations of Ryugu and Orgueil samples. The identification of lizardite as the primary serpentine polymorph in Ryugu samples was indicative of aqueous alteration occurring at low temperatures, while the observation of variations in smectite interlayer spacing revealing sub-microscale heterogeneity, provided valuable insights into the close association of organics with smectite-type clay minerals. Despite challenges with beam damage in Orgueil samples, 4D-STEM accurately identifies present minerals, and correctly maps the different mineral constituents in the phyllosilicate matrix. Also, our results suggest that Calcium sulfates in the matrix of Orgueil are most likely present in the form of anhydrite or bassanite.The progress made here is expected to lay the groundwork for further investigations into extraterrestrial objects necessitating structural characterization, with 4D-STEM anticipated to make significant contributions in these endeavors.
L'objectif scientifique principal de cette thèse est d'explorer la microstructure des fragments de météorites et d'astéroïdes. Plus précisément, elle se concentre sur des échantillons de l'astéroïde de type C Ryugu, collectés par la mission spatiale Hayabusa2 de l'agence spatiale japonaise JAXA, ainsi que sur la chondrite carbonée d'Orgueil, présentant des similarités avec Ryugu. La nanostructure de ces échantillons offre un aperçu précieux sur la composition et l'histoire évolutive du système solaire précoce. Cependant, les méthodes de caractérisation traditionnelles sont limitées dans leur capacité à cartographier efficacement les phases minéralogiques et à comprendre pleinement leur structure complexe à l'échelle nanométrique.Par conséquent, il devient nécessaire de surpasser les méthodes actuelles de caractérisation pour étudier ces échantillons. Cet impératif est satisfait grâce à l'utilisation de la microscopie électronique en transmission à balayage en quatre dimensions (4D-STEM), qui, grâce à des avancées remarquables dans les technologies de détection des électrons, est devenue un outil puissant pour capturer dans le même temps des informations spatiales et structurales des assemblages nanométriques dans les matériaux. En tirant parti des avantages uniques du 4D-STEM et des techniques de traitement des données, cette étude vise à fournir une analyse complète des microstructures et des phases minérales des échantillons, en mettant particulièrement l'accent sur les phyllosilicates.Deux méthodes distinctes à base de 4D-STEM permettant l'identification et la cartographie des phases minéralogiques dans les échantillons météoritiques de Ryugu et d'Orgueil ont été développées. La première est une approche directe basée sur l'indexation d'un profil de diffraction global pour cartographier les différentes phases minérales, et qui sera largement utilisée dans cette thèse, tandis que la seconde est basée sur une méthode numérique d'apprentissage non supervisé. Les deux méthodes produisent des résultats comparables. Ces développements ont posé les bases pour des explorations plus fines des échantillons de Ryugu et d'Orgueil. L'identification de la lizardite comme le principal polymorphe de serpentine dans les échantillons de Ryugu indiquait une altération aqueuse se produisant à basse température, tandis que l'observation de variations dans l'espacement interfoliaire des smectites révélant une hétérogénéité submicrométrique, a fourni des perspectives précieuses sur l'association étroite des organiques avec les minéraux argileux de type smectite dans Ryugu. En outre, malgré les défis liés aux dommages causés par le faisceau électronique dans les échantillons d'Orgueil, on identifie et cartographie correctement les minéraux présents dans sa matrice phyllosilicatée. Nos résultats sur Orgueil suggèrent que les sulfates de calcium dans la matrice sont très probablement présents sous forme d'anhydrite ou de bassanite.Les progrès réalisés ici devraient poser les bases pour de futures investigations sur les objets extraterrestres nécessitant une caractérisation structurale fine, le 4D-STEM étant prévu de faire des contributions significatives dans ces efforts.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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