Evaluation catalytique d’argiles synthétiques promues par le nickel sous l’effet des ultrasons dans la réaction de méthanation - TEL - Thèses en ligne
Thèse Année : 2023

Catalytic evaluation of ultrasonic nickel-promoted synthetic clays in the methanation reaction

Evaluation catalytique d’argiles synthétiques promues par le nickel sous l’effet des ultrasons dans la réaction de méthanation

Résumé

This study focuses on the valorization of carbon dioxide through the methanation process. The main objective of this work is to find low cost catalytic materials that are active, selective, and stable in this reaction. Initially, we focused our work on the preparation of a series of NiMgAl mixed oxides by traditional coprecipitation, with an 18-hour maturation phase. The aim was to evaluate the partial and/or total substitution of magnesium by nickel. Catalytic activity was found to increase with nickel weight content till 39%. Above this content, no improvement of catalytic activity is noted. It seems that the amount of reduced nickel species available on the surface does not increase with an increase in nickel content above 39%. The sample with 10% weight nickel was selected to pursue this work to better determine the effect of the other studied parameters on the catalytic activity. Secondly, three different preparation methods were used to prepare the 10% nickel catalyst: co-precipitation, ultrasound-assisted co-precipitation, and excess solvent impregnation. The ultrasound-assisted co-precipitation led to the best catalytic results, due to the increase of the specific surface area and pore volume, the decrease of the size of nickel particle as well as the improvement of their reducibility. Besides, such a preparation method saves considerable time during the synthesis process, since ultrasound reduces the required ripening time from 18 hours (traditional co-precipitation) to 30 minutes. Thirdly, the optimization of the ultrasound parameters such as power density and irradiation time was conducted. Catalytic results showed that treating solids with high ultrasonic power densities did not always lead to improvement of CO2 conversion. A power density of 200 W.L-1 is sufficient to increase CO2 conversion at lower temperatures. Indeed, such a power density gave rise to smaller size of highly dispersed nickel particles with a parallel improvement of their reducibility as well as the presence of a large number of basic sites. In addition, an irradiation time of 10 minutes was enough to get high catalytic activity. All our catalysts gave selectivties towards methane greater than 99%. The best catalyst in our study (10% Ni, 200 W.L-1, 10 min) is stable during at least 48 h under stream, is competitive with catalysts of literature and with a commercial catalyst. It has also a low cost and requires short times and low energy consumption during its synthesis. Therefore, it is a promising catalytic system for large-scale applications.
Cette étude vise la valorisation du dioxyde de carbone par le procédé de méthanation. L’objectif principal de ce travail est de trouver des matériaux catalytiques peu onéreux, actifs, sélectifs et stables dans cette réaction. En premier lieu, nous avons focalisé notre travail sur la préparation d’une série d’oxydes mixtes NiMgAl par la co-précipitation traditionnelle dont la phase de maturation dure 18 h. Cette étude consiste à évaluer la substitution partielle et/ou totale du magnésium par le nickel. Il s’est avéré que quand la teneur massique en nickel augmente l’activité catalytique augmente jusqu’à une teneur de 39% au-delà de laquelle l’activité catalytique n’est plus améliorée. Il semble que la quantité d’espèces de nickel réduites et présentes en surface atteigne un maximum pour une teneur de 39%. Le catalyseur contenant 10% en masse de nickel a été sélectionné pour la suite du travail afin de mieux déterminer l’effet des autres paramètres étudiés. En second lieu, trois méthodes de préparation différentes ont été utilisées pour élaborer le catalyseur à 10% nickel : la co-précipitation, la co-précipitation assistée par ultrasons et l’imprégnation par excès de solvant. La co-précipitation assistée par ultrasons est la méthode de préparation qui a mené aux meilleurs résultats en catalyse. En fait, cette méthode résulte en une augmentation de la surface spécifique et du volume des pores avec une diminution de la taille des particules de nickel ainsi qu’une amélioration de leur réductibilité. En outre, elle présente l’avantage de la réduction du temps de préparation du catalyseur, puisque les ultrasons réduisent le temps de maturation nécessaire de 18 heures (co-précipitation traditionnelle) à 30 minutes. En troisième lieu, une optimisation des paramètres ultrasons tels que la densité de puissance et le temps d’irradiation a été menée. Les résultats catalytiques ont montré que le traitement des solides avec des densités de puissances ultrasons de plus en plus élevées ne conduit pas toujours à une amélioration de la conversion du CO2. Une densité de puissance de 200 W.L-1 est suffisante pour augmenter la conversion du CO2 à des températures plus basses. En effet, une taille plus petite des particules de nickel fortement dispersées, une amélioration de leur réductibilité ainsi que la présence d’une quantité élevée de sites basiques sont obtenues avec une telle puissance. De plus, un temps d'irradiation de 10 minutes est suffisant pour obtenir une activité catalytique élevée. Tous nos catalyseurs donnent des sélectivités en méthane supérieures à 99%. Le meilleur catalyseur obtenu dans notre étude (10% Ni, 200 W.L-1, 10 min) est stable pendant au moins 48 h sous flux réactionnel, est compétitif avec les catalyseurs de la littérature et un catalyseur commercial. Il a un prix réduit et requiert peu de temps et d’énergie lors de son élaboration. Il est donc prometteur pour des applications en grande échelle.
Fichier principal
Vignette du fichier
These_OBEID_Michel.pdf (4.08 Mo) Télécharger le fichier
Origine Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-04860603 , version 1 (01-01-2025)

Identifiants

  • HAL Id : tel-04860603 , version 1

Citer

Michel Obeid. Evaluation catalytique d’argiles synthétiques promues par le nickel sous l’effet des ultrasons dans la réaction de méthanation. Catalyse. Université du Littoral Côte d'Opale; École doctorale des Sciences et de Technologie (Beyrouth), 2023. Français. ⟨NNT : 2023DUNK0680⟩. ⟨tel-04860603⟩
0 Consultations
0 Téléchargements

Partager

More