DYNAMICS IN STRONG GLASSES:
AN INELASTIC NEUTRON SCATTERING ANALYSIS
DYNAMIQUE DES SYSTÈMES DÉSORDONNES:
UNE ÉTUDE PAR DIFFUSION DE NEUTRONS
Résumé
The main task of this thesis is to perform a systematic investigation of the dynamics of glassy materials at temperatures T much smaller than Tg, the glass transition temperature. Both theoretical and experimental studies performed over the last two decades on different aspects of the glassy state, have established a number of peculiar properties that concern low energy dynamics and manifest themselves in low temperature specific heat, thermal conductivity, and inelastic scattering experiments. Some of the fundamental questions in this field, in particular about the microscopic nature of the dynamics and the origin of the “universal” features concerning the density of vibrational states in glasses, have not found a generally accepted answer. In order to explain some features of strong glasses, different systems have been investigated. Here we present new results on two strong glasses, vitreous silica (v-SiO2) and vitreous germania (v-GeO2). The technique employed was Inelastic Neutron Scattering (INS). The studies of these samples have been done in order to:
(i) develop a new procedure to extract the density of states from coherent systems extending the usual incoherent approximation;
(ii) study the QES of our samples at very low frequency range (in order to compare with Brillouin data and to asses a correlation with the mechanism causing the sound attenuation);
(iii) compare of the previous scattering data above-mentioned, in order to calculate the Raman coupling function C(omega) and its low frequency limit;
(iv) finally, investigate v-GeO2 to asses that both longitudinal and transverse acoustic branches are still somewhat defined also in glassy system.
(i) develop a new procedure to extract the density of states from coherent systems extending the usual incoherent approximation;
(ii) study the QES of our samples at very low frequency range (in order to compare with Brillouin data and to asses a correlation with the mechanism causing the sound attenuation);
(iii) compare of the previous scattering data above-mentioned, in order to calculate the Raman coupling function C(omega) and its low frequency limit;
(iv) finally, investigate v-GeO2 to asses that both longitudinal and transverse acoustic branches are still somewhat defined also in glassy system.
Le but principal de cette thèse est d'effectuer une recherche systématique sur la dynamique des matériaux vitreux à des températures T beaucoup plus petites que la température de transition vitreuse Tg. Des études théoriques et expérimentales, exécutées pendant les deux dernières décennies sur différents aspects de l'état vitreux, ont établi un certain nombre de propriétés particulières qui concernent la dynamique à basse énergie et qui se manifestent dans la chaleur spécifique à basse température, dans la conductivité thermique, et dans la diffusion inélastique expérimentale. Certaines questions fondamentales dans ce domaine, relatives à la nature microscopique de la dynamique et à l'origine des caractéristiques "universelles" de la densité des états vibrationnels (VDOS) dans les verres, n'ont pas trouvé actuellement une réponse généralement admise. Afin de expliquer certaines caractéristiques des verres, nous avons étudié deux verres forts, le quartz fondu (v-SiO2) et l'oxyde de germanium vitreux (v-GeO2). La technique utilisée est la dispersion inélastique des neutrons. Les études de ces échantillons avaient pour objectifs:
(i) le développement d'une nouvelle procédure pour extraire la VDOS à partir des systèmes cohérents en étendant l'approximation incohérente habituelle;
(ii) l'étude de la diffusion quasiélastique de nos échantillons dans la région de très de basse fréquence;
(iii) la comparaison des données de dispersion précédemment mentionnées, afin de calculer la fonction de couplage Raman C(omega) et sa limite à basse fréquence;
(iv) l'étude du v-GeO2 afin de prouver que les branches acoustiques longitudinales et transversales sont aussi définies dans le système vitreux.
(i) le développement d'une nouvelle procédure pour extraire la VDOS à partir des systèmes cohérents en étendant l'approximation incohérente habituelle;
(ii) l'étude de la diffusion quasiélastique de nos échantillons dans la région de très de basse fréquence;
(iii) la comparaison des données de dispersion précédemment mentionnées, afin de calculer la fonction de couplage Raman C(omega) et sa limite à basse fréquence;
(iv) l'étude du v-GeO2 afin de prouver que les branches acoustiques longitudinales et transversales sont aussi définies dans le système vitreux.