Manipulation cohérente d'atomes et de molécules diatomiques avec des impulsions mises en forme
Résumé
This thesis deals with the theoretical and experimental study of coherent control of atomic and molecular systems with shaped pulses.
At first, we present several experiments of control of coherent transients in rubidium. These transients appear when a two-level system is excited by a perturbative chirped pulse, and are characterized by oscillations in the excited state population. For a strong chirp, we show that a phase step in the spectrum modifies the phase of the oscillations. Then, by direct analogy with Fresnel zone lens, we conceive à chirped pulse with a highly modulated amplitude, allowing to suppress destructive contributions to the population transfer.
In a second set of experiments, we focus on quantum path interferences in two-photon transitions excited by linearly chirped pulses. Owing to the broad bandwidth of ultrashort pulses, sequential and direct excitation paths contribute to the excited state population. Oscillations resulting from interferences between these two paths are observed in atomic sodium. Moreover, we show that they are observable whatever the sign of chirp.
Theoretically, we study the control of the predissociation of a benchmark diatomic molecule: NaI. Predissociation leads to matter wave interferences in the fragments distribution. First, we show that a suitably chosen probe pulse allows the observation of theses interferences. Next, using a sequence of control pulse inducing electronic transition, we demonstrate the possibility to manipulate fragment energy distribution.
At first, we present several experiments of control of coherent transients in rubidium. These transients appear when a two-level system is excited by a perturbative chirped pulse, and are characterized by oscillations in the excited state population. For a strong chirp, we show that a phase step in the spectrum modifies the phase of the oscillations. Then, by direct analogy with Fresnel zone lens, we conceive à chirped pulse with a highly modulated amplitude, allowing to suppress destructive contributions to the population transfer.
In a second set of experiments, we focus on quantum path interferences in two-photon transitions excited by linearly chirped pulses. Owing to the broad bandwidth of ultrashort pulses, sequential and direct excitation paths contribute to the excited state population. Oscillations resulting from interferences between these two paths are observed in atomic sodium. Moreover, we show that they are observable whatever the sign of chirp.
Theoretically, we study the control of the predissociation of a benchmark diatomic molecule: NaI. Predissociation leads to matter wave interferences in the fragments distribution. First, we show that a suitably chosen probe pulse allows the observation of theses interferences. Next, using a sequence of control pulse inducing electronic transition, we demonstrate the possibility to manipulate fragment energy distribution.
Cette thèse présente l'étude théorique et expérimentale de la manipulation cohérente de systèmes atomiques et moléculaires avec des impulsions mises en forme.
Dans un premier temps, nous présentons plusieurs expériences de manipulation de transitoires cohérents dans le rubidium. Ces transitoires cohérents apparaissent lorsqu'on excite un système à deux niveaux avec une impulsion à dérive de fréquence en champ faible, et se traduisent par des oscillations dans la population de l'état excité. Pour une impulsion très étirée, nous montrons qu'un saut de phase dans le domaine spectral modifie la phase des oscillations. Puis, en nous appuyant sur une analogie avec la diffraction de Fresnel, nous concevons une impulsion à dérive de fréquence d'amplitude fortement modulée, permettant de supprimer les contributions destructives au transfert de population.
Dans une deuxième série d'expériences, nous nous intéressons aux interférences de chemins quantiques dans les transitions à deux photons induites par des impulsions à dérive de fréquence. Du fait de la grande largeur spectrale des impulsions ultracourtes, les chemins d'excitation séquentiel et direct contribuent au transfert de population dans l'état excité. Les oscillations provenant de l'interférence entre ces différents chemins d'excitation sont observées dans le sodium atomique. De plus, nous montrons qu'elles sont observables quel que soit le signe de la dérive de fréquence.
D'un point de vue théorique, nous étudions le contrôle de la prédissociation d'une molécule diatomique modèle : NaI. La prédissociation conduit à l'observation d'interférences d'ondes de matière dans la distribution des fragments. Nous montrons dans un premier temps qu'il est possible d'observer ces interférences en sondant la molécule avec une impulsion judicieusement choisie. Puis, en utilisant une séquence d'impulsions de contrôle induisant une transition entre deux niveaux électroniques de la molécule, nous mettons en évidence la possibilité de manipuler la distribution énergétique des fragments.
Dans un premier temps, nous présentons plusieurs expériences de manipulation de transitoires cohérents dans le rubidium. Ces transitoires cohérents apparaissent lorsqu'on excite un système à deux niveaux avec une impulsion à dérive de fréquence en champ faible, et se traduisent par des oscillations dans la population de l'état excité. Pour une impulsion très étirée, nous montrons qu'un saut de phase dans le domaine spectral modifie la phase des oscillations. Puis, en nous appuyant sur une analogie avec la diffraction de Fresnel, nous concevons une impulsion à dérive de fréquence d'amplitude fortement modulée, permettant de supprimer les contributions destructives au transfert de population.
Dans une deuxième série d'expériences, nous nous intéressons aux interférences de chemins quantiques dans les transitions à deux photons induites par des impulsions à dérive de fréquence. Du fait de la grande largeur spectrale des impulsions ultracourtes, les chemins d'excitation séquentiel et direct contribuent au transfert de population dans l'état excité. Les oscillations provenant de l'interférence entre ces différents chemins d'excitation sont observées dans le sodium atomique. De plus, nous montrons qu'elles sont observables quel que soit le signe de la dérive de fréquence.
D'un point de vue théorique, nous étudions le contrôle de la prédissociation d'une molécule diatomique modèle : NaI. La prédissociation conduit à l'observation d'interférences d'ondes de matière dans la distribution des fragments. Nous montrons dans un premier temps qu'il est possible d'observer ces interférences en sondant la molécule avec une impulsion judicieusement choisie. Puis, en utilisant une séquence d'impulsions de contrôle induisant une transition entre deux niveaux électroniques de la molécule, nous mettons en évidence la possibilité de manipuler la distribution énergétique des fragments.