Tracing of exchange and transfer processes in surface geochemistry by rare earth elements (REE) and radiogenic isotopes
Les terres rares et les isotopes radiogéniques comme traceurs d'échange et de transfert dans les cycles géochimiques externes
Résumé
This habilitation thesis is entitled "tracing of exchange and transfer processes in surface geochemistry by rare earth elements (REE) and radiogenic isotopes". It presents a summary of my research realized since 1995 as post-doctoral fellow at the "Centre de Géochimie de la Surface" in Strasbourg and since 1998 as lecturer ("Maître de conférences") at the university of Franche-Comté in Besançon. The common topic of all these studies are chemical exchange and transfer processes in surface environments, using as principal tracers the rare earth elements (REE) and the radiogenic isotopes of Sr and Nd.
I have followed a classical formation in geology and sedimentology, that I completed during my PhD thesis with the tools of elementary and isotope geochemistry. The beginning of my post-doctoral years marks a break with my previous research: I abandoned the problems of palegographic and paleotectonic reconstructions and switched completely to surface geochemistry.
This reorientation started with a study of a heavy-metal contaminated soil near Basel (Switzerland), followed by a project on the migration of REE in salt deposits in Germany, within the framework of feasibility studies on the storage of radioactive waste in salt diapirs. I continued my research with projects on interstitial fluid circulation in the barrier reef of Tahiti and on low temperature hydrothermal processes on the Cocos plate. After this incursion to the marine environment, I returned to the continents with projects on REE transport in streams of the Massif Central and REE exchange processes between soils and vegetation. This latter study is actually running on field sites in the Jura and Vosges mountains, and on the inactive volcano of Kaiserstuhl (in the Rhine plain near Freiburg, Germany). All these projects were realized in numerous collaborations.
In spite of the variety of study objects and environments, we regularly found that the chemical exchange and transfer processes were controlled by similar mechanisms. The identification of these mechanisms was based on a combined approach using REE, radiogenic isotopes and complementary tools, such as major elements or mineralogy. In many cases, the mobility of the REE and other trace metals was directly related to the presence and the stability of accessory minerals, such as apatite or Fe-Mn oxyhydroxides. For water samples, we found an important role of colloidal particles and vegetation, in addition to more "classic" parameters such as pH, Eh, solution complexation, or sorption. Therefore, our future research will be focused more precisely on the importance of colloids and vegetation for REE transport and fractionation in surface environments.
The REE are today a powerful geochemical tracer, that can be determined in most samples by ICP-MS without specific preparation procedures and additional costs. Therefore, we think that the REE should systematically be included in routine chemical analyses by ICP-MS. However, in some cases, the REE data should be combined with isotope data in order to eliminate ambiguities in the interpretation of the REE patterns.
I have followed a classical formation in geology and sedimentology, that I completed during my PhD thesis with the tools of elementary and isotope geochemistry. The beginning of my post-doctoral years marks a break with my previous research: I abandoned the problems of palegographic and paleotectonic reconstructions and switched completely to surface geochemistry.
This reorientation started with a study of a heavy-metal contaminated soil near Basel (Switzerland), followed by a project on the migration of REE in salt deposits in Germany, within the framework of feasibility studies on the storage of radioactive waste in salt diapirs. I continued my research with projects on interstitial fluid circulation in the barrier reef of Tahiti and on low temperature hydrothermal processes on the Cocos plate. After this incursion to the marine environment, I returned to the continents with projects on REE transport in streams of the Massif Central and REE exchange processes between soils and vegetation. This latter study is actually running on field sites in the Jura and Vosges mountains, and on the inactive volcano of Kaiserstuhl (in the Rhine plain near Freiburg, Germany). All these projects were realized in numerous collaborations.
In spite of the variety of study objects and environments, we regularly found that the chemical exchange and transfer processes were controlled by similar mechanisms. The identification of these mechanisms was based on a combined approach using REE, radiogenic isotopes and complementary tools, such as major elements or mineralogy. In many cases, the mobility of the REE and other trace metals was directly related to the presence and the stability of accessory minerals, such as apatite or Fe-Mn oxyhydroxides. For water samples, we found an important role of colloidal particles and vegetation, in addition to more "classic" parameters such as pH, Eh, solution complexation, or sorption. Therefore, our future research will be focused more precisely on the importance of colloids and vegetation for REE transport and fractionation in surface environments.
The REE are today a powerful geochemical tracer, that can be determined in most samples by ICP-MS without specific preparation procedures and additional costs. Therefore, we think that the REE should systematically be included in routine chemical analyses by ICP-MS. However, in some cases, the REE data should be combined with isotope data in order to eliminate ambiguities in the interpretation of the REE patterns.
Ce mémoire présente une vue d'ensemble de mes travaux de recherche, réalisés depuis 1995 en tant que post-doctorant au Centre de Géochimie de la Surface de Strasbourg et depuis 1998 en tant que Maître de Conférences à l'université de Franche-Comté de Besançon. Dans toutes ces études, je me suis intéressé aux échanges et transferts chimiques dans les cycles géochimiques externes, avec comme principaux outils de traçage les terres rares (TR) et les isotopes radiogéniques du Sr et du Nd.
J'ai suivi une formation classique de géologue-sédimentologue, que j'ai complété au cours de ma thèse, par les outils de traçage de la géochimie élémentaire et isotopique. Le début de mes années post-doctorales marque une rupture avec mes thématiques de recherche antérieures : j'ai abandonné les problématiques de reconstitutions paléogéographiques et paléotectoniques, pour me consacrer entièrement aux processus de transferts et d'échanges chimiques dans les couches géologiques superficielles, en contexte naturel ou anthropisé.
Cette réorientation a commencé par l'étude d'un sol contaminé de la région de Bâle (Suisse), suivi par un projet sur les transferts chimiques dans des gisements de sel, dans le cadre d'études de faisabilité sur le stockage de déchets radioactifs dans des dômes de sel en Allemagne. Elle s'est poursuivie par des études de circulations d'eau de mer dans le récif corallien de Tahiti et en contexte hydrothermal de basse température, sur la plaque des Cocos. Après cette incursion dans le milieu marin, je suis revenu, ces dernières années, en milieu continental avec des projets portant sur le transport des TR dans des ruisseaux du Massif Central et sur le transfert des TR à l'interface géosphère-biosphère sur des sites du Jura, des Vosges et du Kaiserstuhl (volcan inactif près de Freiburg, Allemagne). L'ensemble de ces travaux de recherche a été le fruit de nombreuses collaborations.
Malgré la diversité des objets, nous avons souvent rencontré des mécanismes de transferts et d'échanges chimiques très similaires. L'identification de ces mécanismes était basée sur une utilisation combinée des TR, des isotopes et d'autres outils, tels que les éléments majeurs ou les données minéralogiques. Nous avons ainsi constaté que la mobilité des TR et d'autres métaux traces est le plus souvent liée à la présence et à la stabilité de phases accessoires, telles que l'apatite et des oxyhydroxides Fe-Mn. En ce qui concerne le transport en phase liquide, nos résultats suggèrent une influence importante de la fraction colloïdale et de la végétation. Celles-ci se combinent à d'autres paramètres de contrôle plus "classiques" (pH, Eh, complexes solubles, sorption etc.). C'est la raison pour laquelle, nous souhaitons à l'avenir intégrer d'avantage l'étude du rôle de la phase colloïdale et de la végétation à nos projets de recherche.
Les TR représentent aujourd'hui un outil de traçage particulièrement pertinent dont l'analyse s'est simplifiée. Leur dosage peut, dans la plupart des cas, être intégré à une analyse de routine par ICP-MS, sans générer ni sur-coûts ni complément de travail. Il serait aujourd'hui dommage de ne pas intégrer ces dosages de TR aux analyses chimiques par ICP-MS. Toutefois, les spectres des TR doivent parfois être combinés avec des données isotopiques du Sr et du Nd afin d'écarter toute ambiguïté dans leur interprétation.
J'ai suivi une formation classique de géologue-sédimentologue, que j'ai complété au cours de ma thèse, par les outils de traçage de la géochimie élémentaire et isotopique. Le début de mes années post-doctorales marque une rupture avec mes thématiques de recherche antérieures : j'ai abandonné les problématiques de reconstitutions paléogéographiques et paléotectoniques, pour me consacrer entièrement aux processus de transferts et d'échanges chimiques dans les couches géologiques superficielles, en contexte naturel ou anthropisé.
Cette réorientation a commencé par l'étude d'un sol contaminé de la région de Bâle (Suisse), suivi par un projet sur les transferts chimiques dans des gisements de sel, dans le cadre d'études de faisabilité sur le stockage de déchets radioactifs dans des dômes de sel en Allemagne. Elle s'est poursuivie par des études de circulations d'eau de mer dans le récif corallien de Tahiti et en contexte hydrothermal de basse température, sur la plaque des Cocos. Après cette incursion dans le milieu marin, je suis revenu, ces dernières années, en milieu continental avec des projets portant sur le transport des TR dans des ruisseaux du Massif Central et sur le transfert des TR à l'interface géosphère-biosphère sur des sites du Jura, des Vosges et du Kaiserstuhl (volcan inactif près de Freiburg, Allemagne). L'ensemble de ces travaux de recherche a été le fruit de nombreuses collaborations.
Malgré la diversité des objets, nous avons souvent rencontré des mécanismes de transferts et d'échanges chimiques très similaires. L'identification de ces mécanismes était basée sur une utilisation combinée des TR, des isotopes et d'autres outils, tels que les éléments majeurs ou les données minéralogiques. Nous avons ainsi constaté que la mobilité des TR et d'autres métaux traces est le plus souvent liée à la présence et à la stabilité de phases accessoires, telles que l'apatite et des oxyhydroxides Fe-Mn. En ce qui concerne le transport en phase liquide, nos résultats suggèrent une influence importante de la fraction colloïdale et de la végétation. Celles-ci se combinent à d'autres paramètres de contrôle plus "classiques" (pH, Eh, complexes solubles, sorption etc.). C'est la raison pour laquelle, nous souhaitons à l'avenir intégrer d'avantage l'étude du rôle de la phase colloïdale et de la végétation à nos projets de recherche.
Les TR représentent aujourd'hui un outil de traçage particulièrement pertinent dont l'analyse s'est simplifiée. Leur dosage peut, dans la plupart des cas, être intégré à une analyse de routine par ICP-MS, sans générer ni sur-coûts ni complément de travail. Il serait aujourd'hui dommage de ne pas intégrer ces dosages de TR aux analyses chimiques par ICP-MS. Toutefois, les spectres des TR doivent parfois être combinés avec des données isotopiques du Sr et du Nd afin d'écarter toute ambiguïté dans leur interprétation.
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