Reconstruction de l'évolution passée du rapport isotopique 13C/12C du méthane atmosphérique à partir de l'analyse de l'air extrait du névé polaire. - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2002

Renconstruction of the past 13C/12C istopic ratio of methane in atmospheric air, induced from firm air analysis

Reconstruction de l'évolution passée du rapport isotopique 13C/12C du méthane atmosphérique à partir de l'analyse de l'air extrait du névé polaire.

Résumé

Interstitial air extracted from the firn at 4 polar sites has given access to air samples aging back to a hundred years in sufficient amount for isotopic analysis of CH4, a gas considered to be the second most important responsible for man-induced greenhouse effect. Thus, after optimization of a particularly sensible experimental device (CF-IRMS), 13CH4/12CH4 ratio of air samples pumped in the firn at different depths were measured, whose results lie in remarkable agreement with ratios measured using another experimental method (TDLAS) at the MPI in Mayence (Germany). The recursive use of a physical model of diffusive gas transport in the firn then allowed us to infer, from firn profiles, the likely evolution of atmospheric 13CH4/12CH4 ratio over the last century. This new constraint on CH4 atmospheric budget thus enabled us to confirm the existing assumption of a domining anthropogenic activities responsibility in the 150 % growth of atmospheric methane concentration since pre- industrial times. This constraint has also been applied into a global atmospheric model to test the relevance of a scenario assuming a 20% decrease of the oxidizing capacity of the atmosphere since 1885. Besides, a collaboration with the PSSRI from Open University (United-Kingdom) allowed us to resume development of a method for measurement of CH3D/CH4 ratio in air, and to try to apply it to samples extracted at 2 polar sites and already analyzed in 13C/12C. A sensible method for extraction and analysis of CH4 in air trapped in polar ice has also been developed and successfully tested, which has now to be applied for analysis of pre-industrial air.
L'air interstitiel extrait du névé de 4 sites polaires nous a donné accès à des échantillons atmosphériques âgés jusqu'à une centaine d'années en quantité suffisante pour l'analyse de la composition isotopique du CH4, considéré comme le second gaz responsable de l'effet de serre induit par l'Homme. L'optimisation d'un dispositif expérimental particulièrement sensible (CF-IRMS) nous a ainsi permis de mesurer le rapport 13CH4/12CH4 d'échantillons d'air pompé à diverses profondeurs du névé dont les résultats, sur 2 des 4 sites étudiés, sont en remarquable concordance avec les rapports mesurés par une autre méthode (TDLAS) au sein du MPI de Mayence (Allemagne). A partir des profils obtenus dans le névé, et grâce à l'utilisation récursive d'un modèle physique de transport diffusif des gaz à travers le névé, nous avons alors pu reconstruire un historique probable du rapport 13CH4/12CH4 dans l'atmosphère au cours du dernier siècle. La contrainte ainsi apportée sur l'évolution du bilan atmosphérique du CH4 nous a permis de confirmer l'hypothèse existante d'une responsabilité primordiale des sources d'origine anthropique dans l'augmentation de 150 % de la teneur en CH4 de l'atmosphère depuis la révolution industrielle. Nous avons également utilisé cette contrainte afin de valider, à travers l'utilisation d'un modèle atmosphérique global, la pertinence de l'hypothèse d'une réduction de 20 % de la capacité oxydante de l'atmosphère depuis 1885. Par ailleurs, une collaboration avec le PSSRI de l'Université d'Open (Royaume-Uni) nous a permis de reprendre la mise au point d'une technique de mesure du rapport CH3D/CH4 dans l'air, que nous avons tenté d'appliquer aux échantillons provenant de 2 des 4 sites déjà considérés en 13C/12C. Enfin, nous avons mis au point et testé avec succès une méthode sensible d'extraction et d'analyse du CH4 de l'air contenu dans les glaces polaires, qui pourra par conséquent être mise en oeuvre pour l'analyse de l'air pré-industriel.
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Dates et versions

tel-00701320 , version 1 (25-05-2012)

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  • HAL Id : tel-00701320 , version 1

Citer

Olivier Aballain. Reconstruction de l'évolution passée du rapport isotopique 13C/12C du méthane atmosphérique à partir de l'analyse de l'air extrait du névé polaire.. Sciences de l'environnement. Université Joseph-Fourier - Grenoble I, 2002. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00701320⟩
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