Modelling ultrafast exciton transfer in fluorene-based organic semiconductors - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2013

Modelling ultrafast exciton transfer in fluorene-based organic semiconductors

Modélisation du transfert ultra-rapide d'excitons dans les semiconducteurs organiques à base de fluorene

Jean-Christophe Denis
  • Fonction : Auteur
  • PersonId : 956315

Résumé

We present a theoretical study of exciton dynamics in solutions and films of fluorene-based molecules, complemented by experimental work carried out by our colleagues at the University of St Andrews. We start by introducing the importance and relevance of such a study, and the methods we use to model ultra-fast (pico- and sub-picosecond) exciton photo-physics in these systems. We then demonstrate that exciton transfer in solution of some branched star-shaped oligofluorene-based molecules arises from molecular geometry relaxation, and, at a slower time-scale, from Forster hopping between the arms. Straight oligofluorenes do not exhibit ultra-fast exciton transfer in solution. Finally, we introduce improvements to the standard line-dipole theory which we use to build a microscopic model for ultra-fast exciton dynamics in polyfluorene films. Our results show very good agreement with experiments and enable us to gain fundamental insight into the exciton transfer processes in these materials.
Nous présentons une étude théorique de la dynamique des excitons en solutions et films pour des molécules composées de fluorenes, complétée par des résultats expérimentaux fourni par nos collègues de l'université de St Andrews. Nous introduisons l'importance et l'intérêt d'une telle étude, et les méthodes que nous utilisons pour modéliser la photo-physique ultra-rapide (pico- et sous-picoseconde) des excitons dans ces systèmes. Nous démontrons ensuite que le transfert d'exciton en solution de molécules faites d'oligofluorenes, branchées en forme d'étoile, a pour origine la relaxation moléculaire, et à une échelle de temps plus lente, le transfert de Forster entre les bars de l'étoile. Les oligofluorenes droits ne montrent pas ce transfert ultra-rapide en solution. Enfin, nous introduisons des améliorations à la théorie standard du dipole linéaire que nous utilisons pour construire un modèle microscopique de la dynamique ultra-rapide des excitons dans les films de polyfluorenes. Nos résultats sont en très bon accord avec les expériences et permettent de gagner des connaissances détaillés des procédés de transfert d'excitons dans ces matériaux.
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Dates et versions

tel-00991706 , version 1 (16-05-2014)

Identifiants

  • HAL Id : tel-00991706 , version 1

Citer

Jean-Christophe Denis. Modelling ultrafast exciton transfer in fluorene-based organic semiconductors. Materials Science [cond-mat.mtrl-sci]. Heriot Watt University, Edinburgh, 2013. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00991706⟩
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