Etude de l'hydrocondensation des oxydes de carbone sur un catalyseur Fe/Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub> - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 1983

Study of hydrocondensation of carbon oxides on a Fe/Al2O3Catalyst

Etude de l'hydrocondensation des oxydes de carbone sur un catalyseur Fe/Al2O3

Résumé

No english abstract
L'hydrocondensation des oxydes de carbone sur un catalyseur Fe/Al2O3 a été étudiée entre 1 et 30 bars de pression et à des températures de réaction comprises entre 200 et 275°C. L'activité et la sélectivité ont été mesurées en fonction du temps de réaction, conjointement à la caractérisation physico-chimique in situ du fer en volume par spectroscopie Mossbauer et mesures magnétiques, et des espèces superficielles par spectroscopie infra-rouge, thermodésorption programmée et thermoréduction programmée. Les résultats obtenus pour la réaction H2 + CO ont conduit à l'élaboration d'un mécanisme basé sur la dissociation initiale du monoxyde de carbone, et croissance de chaîne par addition successive d'espèces CHx (x = 1, 2 ou 3). Le fer est rapidement transformé en carbure de fer Fe(2+x)C (0 < x < 0,4) dont la teneur en carbone augmente en fonction du temps de réaction. Aucun oxyde de fer ne se forme en quantité décelable. Le vieillissement observé du catalyseur est attribué à la carburation du fer et à l'accumulation de carbone peu réactif. L'étude comparative de la réaction H2 + CO2 a mis en évidence l'évolution particulière de l'activité en fonction du temps selon un modèle en trois étapes successives (désactivation, réactivation, nouvelle désactivation) qui ont pu être interprétées à l'aide des études physico-chimiques in situ du catalyseur. L'effet de la pression totale des réactifs de 8 à 30 bars sur l'orientation des sélectivités a été établi. Des alcools homologues sont produits préférentiellement aux hydrocarbures dans certaines conditions de la réaction H2 + CO, et en particulier : le méthanol à 200-225°C et dès 8 bars de pression. Avec la réaction H2 + CO2, les produits prépondérants sont le méthane et le méthanol. L'ensemble des résultats obtenus entre 1 et 30 bars a conduit à l'élaboration d'un schéma réactionnel faisant intervenir le monoxyde de carbone sous forme dissociée pour la production d'hydrocarbures, et simultanément sous forme moléculaire pour la production d'alcools. La nature des sites actifs est discutée.
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Dates et versions

tel-01065530 , version 1 (18-09-2014)

Identifiants

  • HAL Id : tel-01065530 , version 1

Citer

Michèle Pijolat. Etude de l'hydrocondensation des oxydes de carbone sur un catalyseur Fe/Al2O3. Sciences de l'ingénieur [physics]. Université Claude Bernard - Lyon I, 1983. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-01065530⟩
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