Ce travail de thèse présente l’étude de la stabilité de systèmes moléculaires d’intérêt biologique en phase gazeuse suite à l’interaction avec des rayonnements ionisants. L’utilisation des rayonnements ionisants permet de sonder la physico-chimie des systèmes complexes à l’échelle moléculaire et ainsi d’examiner leurs propriétés intrinsèques. Au-delà de l’aspect fondamental, ce travail s’inscrit dans le cadre de la compréhension globale des effets d’irradiation sur la matière vivante et notamment de l’utilisation de ces rayonnements ionisants en radiothérapie. Plus particulièrement, cette étude est concentrée sur l’usage des ions multichargés de basse énergie (quelques dizaines de keV) fournis par le GANIL (Caen) qui regroupe la majorité des expériences présentées. En outre, des expériences utilisant des photons VUV ont aussi été réalisées au synchrotron ELETTRA (Trieste, Italie). Les systèmes biomoléculaires étudiés sont des acides aminés ainsi que des constituants d’acides nucléiques. L’utilisation d’un dispositif expérimental en faisceaux croisés permet l’interaction entre ces biomolécules et les rayonnements ionisants conduisant majoritairement à l’ionisation et à la fragmentation du système. L’étude de sa dynamique de relaxation se fait par spectrométrie de masse par temps de vol couplée à une méthode de mesures en coïncidences. Il est montré qu’une approche combinant expérience et théorie permet une étude détaillée de la dynamique de fragmentation de systèmes complexes. Les résultats indiquent que la fragmentation est généralement régie par la répulsion coulombienne mais que les réarrangements intramoléculaires impliquent des mécanismes de relaxations spécifiques.