Quantum Cutting Processes in Rare-earth doped fluorides for Photovoltaic applications - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2012

Quantum Cutting Processes in Rare-earth doped fluorides for Photovoltaic applications

Quantum cutting dans les fluorures dopés terres rares pour des applications photovoltaïques

Résumé

The occurrence of a series of consecutive energy transfers can lead to the conversion of a high-energy photon into several photons with energy lower than the incident one. This mechanism, usually referred to as quantum cutting, is here investigated in order to develop luminescent solar converters able to transform the visible and UV solar photons into several photons with energy around 1µm. The rare-earth couple Pr3+-Yb3+ presents a level structure particularly suitable for the quantum cutting mechanism since, upon absorption of a visible photon by Pr3+ (donor), two resonant energy transfers can take place through neighboring Yb3+ ions (acceptors). The efficiency of the Pr3+→Yb3+ energy transfers is here investigated within the host materials KY3F10 and CaF2. The study of the energy transfers in KY3F10 reveals a high transfer rate but also, a remarkable quenching of the Yb3+ emission. On the other hand, the investigation of the Pr3+→Yb3+ energy transfers using CaF2 as host material is particularly interesting because of the formation of rare-earth aggregates. The short distance between the dopants forming the clusters favors the apparition of extremely efficient energy transfers in this material. The quantum cutting process is finally studied with the rare-earths Tb3+ and Yb3+ in CaF2. In this case, the simultaneous excitation of two Yb3+ ions takes place through a single cooperative energy transfer from Tb3+ ions. The cooperative mechanism is known to be less efficient than resonant energy transfers , nevertheless, the rare-earth clustering in CaF2 codoped Tb3+-Yb3+ gives rise to energy transfer efficiencies notably higher than that observed with other materials
La succession de transferts d’énergie peut aboutir à la conversion d’un photon de haute énergie en plusieurs photons d’énergie inférieure à celle du photon original. Ce mécanisme, connu sous le nom de quantum cutting, est envisagé pour la fabrication de convertisseurs luminescents capables de transformer les photons solaires dans le domaine visible et UV en plusieurs photons autour de 1μm. Le couple de terres rares Pr3+-Yb3+ présente une structure de niveaux d’énergie particulièrement adaptée pour le mécanisme du quantum cutting. Après l’absorption d’un photon visible par le Pr3+ (donneur), deux transferts d’énergie résonants peuvent avoir lieu vers deux ions Yb3+ (accepteurs). L’efficacité des transferts Pr3+→Yb3+ est ici évaluée dans les matériaux hôtes KY3F10 et CaF2. L’étude des transferts d’énergie dans KY3F10 révèle des taux de transferts élevés, mais aussi, une importante chute de l’émission de l’Yb3+. D’un autre côté, l’étude des transferts d’énergie dans CaF2 est particulièrement intéressante à cause de la formation d’agrégats de terres rares au sein du cristal. La courte distance qui sépare les ions dopants dans les agrégats favorise l’apparition de transferts d’énergie extrêmement efficaces. Le quantum cutting est également étudié avec les ions terres rares Tb3+-Yb3+ dans CaF2. Dans ce cas, l’excitation simultanée de deux ions Yb3+ a lieu par le biais d’un seul transfert d’énergie, dit coopératif, à partir des ions Tb3+. Le mécanisme coopératif est moins efficace que les transferts d’énergie résonants, néanmoins, la formation d’agrégats dans CaF2:Tb3+-Yb3+ permet d’obtenir une efficacité de transfert supérieure à celle qu’on observe dans d’autres matériaux.
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Dates et versions

tel-01092812 , version 2 (10-12-2014)
tel-01092812 , version 3 (16-12-2014)

Identifiants

  • HAL Id : tel-01092812 , version 3

Citer

Diana Serrano. Quantum Cutting Processes in Rare-earth doped fluorides for Photovoltaic applications. Materials Science [cond-mat.mtrl-sci]. Université de Caen Basse-Normandie, 2012. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-01092812v3⟩
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