Laser diagnostics of an Ar atmospheric pressure plasma jet for biomedical applications - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2015

Laser Diagnostik eines Ar Atmosphärendruckplasmajets für die biomedizinische Anwendung

Laser diagnostics of an Ar atmospheric pressure plasma jet for biomedical applications

Diagnostic laser d'un jet plasma froid d'argon à la pression atmosphérique pour les applications biomédicales

Sylvain Iséni

Résumé

Im Laufe des letzten Jahrzehnts hat sich der Plasmaphysik ein neues, aufregendes Forschungsfeld erschlossen: die Plasmamedizin. Trotz der Erfolge, die sich auf diesem Gebiet bereits gezeitigt haben, ist die Wechselwirkung von Plasmen mit „biologischen Materialien“ bei weitem nicht vollständig verstanden. Weitere Untersuchungen, insbesondere im Hinblick auf die Eigenschaften der verwendeten Plasmaquellen, sind daher erforderlich, um diesen Wechselwirkungsprozess genauer zu entschlüsseln. Zurzeit werden für plasmamedizinische Untersuchungen eine grosse Vielzahl verschiedenster Plasmaquellen verwendet, die in der Regel entweder mit Edelgasen wie Argon oder Helium oder mit Trockenluft betrieben werden. Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf der Untersuchung reaktiver Sauerstoff- und Stickstoffspezies (RONS), die im vorliegenden Fall aus der Wechselwirkung eines mit Argon betriebenen atmosphärischen RF-Plasmajets (APPJ) mit der Umgebungsluft resultieren. Für die Untersuchungen wurde aufgrund ihrer technischen Ausgereiftheit und ihrer Marktverfügbarkeit eine kommerziell erhältliche Plasmaquelle (Kinpen) benutzt. Die Analyse des Plasmas und seiner Zusammensetzung stützt sich in dieser Arbeit im wesentlichen auf drei verschiedene laserdiagnostische Verfahren: Quantenkaskaden-Laser-Absorptionsspektroskopie (QCLAS), Laser induzierte Fluoreszenz (LIF) und Planar single shot LIF (PLIF). Jede dieser Methoden gewährleitet eine hohe Spezies-Selektivität sowie exzellente räumliche und zeitliche Auflösung. Die genannten Diagnostikverfahren dienen im wesentlichen der i) Charakterisierung der plasmachemischen Dynamik hinsichtlich der Produktion biologisch aktiver RONS – insbesondere im Fall von Beimischungen von N2 und O2, ii) Vermessung des absoluten NO Dichteprofils im Gasausflussbereich des Plasmajets, iii) Untersuchung des Strömungsverhaltens des Neutralgases (laminar vs. turbulent) und dessen Einfluss auf die Plasmachemie. Die experimentellen Untersuchungen werden vervollständigt durch eine theoretisch-numerische Simulation der plasmachemischen Prozesse, die in Zusammenarbeit mit der PLASMANT Gruppe der Universität Antwerpen durchgeführt wurde. Die Ergebnisse zeigen, dass atomarer Sauerstoff (O) und Stickstoffmonoxid (NO) die Präkursoren für die Bildung von Ozon (O3) und Stickstoffdioxid (NO2) sind. Darüber hinaus zeigt sich, dass atomarer Sauerstoff und metstabile Stickstoffmoleküle (N2A)) als intermediäre Spezies eine Schlüsselrolle spielen in der Erzeugung von RONS wie z.B. NO. Die absolute, räumlich aufgelöste NO Dichte wurde mittels LIF gemessen und absolut kalibriert mit Hilfe eines Molekularstrahl-Massenspektrometers. Die Methode der Laser induzierten Fluoreszenz wurde ebenfalls verwendet zur Bestimmung der relativen Dichte des OH Radikals. Das Strömungsverhalten des Neutralgases wurde mittels 2D-LIF vermessen wobei das OH Radikal als Tracer verwendet wurde. Die Ergebnisse dieser Messungen zeigen, dass der Plasmajet in verschiedenen Operationsmodi betrieben werden kann (laminar und turbulent), die ihrerseits beeinflusst werden durch das Plasma selbst. Die Resultate dieser Arbeit geben neue Einsichten in die aus der Wechselwirkung eines mit Argon betriebenen atmosphärischen RF-Plasmajets (APPJ) mit der Umgebungsluft resultierenden Plasmachemie. Die gewonnen Ergebnisse sind sowohl von Interesse für die Validierung plasmachemischer Modellierungen als auch für Anwendungen in der Plasmamedizin.
In the last decade a new domain has developed in plasma physics: plasma medicine. Despite the successes that have already been achieved in this exciting new field, the interaction of plasmas with “biological materials” is not yet fully understood. Further investigations in particular with respect to the properties of the applied plasmas sources are therefore essential in order to decode this complex interaction process. Currently, a great variety of different discharge types are used in plasma medical investigation which are generally are operated in noble gases like helium and argon or with dry air. In the present work, the main focuses is on the diagnostics of reactive oxygen and nitrogen species (RONS) resulting from the plasma chemistry of an argon radio-frequency (RF) atmospheric pressure plasma jet (APPJ) and its interaction with the ambient atmosphere. To conduct this study, a commercially available plasma device, so-called kinpen is used due to its technical development maturity and its accessibility on the market. As a method of choice, diagnostic techniques are based on optical spectroscopy known to be a reliable tool to investigate plasmas. Consequently, three complementary optical laser diagnostics, namely quantum cascade laser absorption spectroscopy (QCLAS), laser induced fluorescence (LIF) and planar single shot LIF (PLIF), have been successfully applied to the plasma jet itself or its effluent. All of these diagnostics offer a high species selectivity and an excellent spatial and temporal resolution. They are used in this work for i) the characterization of the plasma chemical dynamics with respect to the generation of biological active RONS – in particular for the case of N2 and O2 admixtures. ii) the measurement of the NO density profile in the plasma effluent iii) the investigation of the flow characteristics of the neutral gas component (laminar vs. turbulent) and its influence on the plasma chemistry. Numerical analysis have been carried out in collaboration with PLASMANT (University of Antwerp) via kinetic simulations of the entire plasma chemistry. Expectingly, atomic oxygen (O) and nitric oxide (NO) turn out to be precursors of ozone (O3) and nitric dioxide (NO2). However, it was intriguing to unveil that atomic oxygen and nitrogen metastable (N2(A)) play together a key part --as intermediate species-- in the generation of more stable RONS, e.g. NO. The absolute density of NO space resolved was measured by LIF and absolutely calibrated molecular beam mass spectrometer. LIF was used to determine relative density of OH radical in the plasma plume. 2D-LIF was used to investigate the gas flow pattern with OH as a flow tracer. The results are discussed in details and show different operating mode of the jet, e.g. laminar or turbulent and that the plasma influences these regimes. The first detection and relative measurement by LIF of nitrogen metastable (N2(A)) produced by an argon APPJ is also shortly reported in this work. The outcome of this thesis will bring new insights in the field of argon APPJs chemistry and its interaction with the ambient atmosphere which can be valuable to support plasma modelling and to consider for the applications in plasma medicine.
Au cours de la décennie précédente un nouveau domaine a émergé en physique des plasmas: plasma médecine. Malgré les progrès déjà atteints sur cette thématique intrigante, l'interaction du plasma avec la “matière biologique” n'est pas encore complètement comprise. C'est pourquoi il est essentiel de procéder à des études étendues --en particulier sur les sources plasmas déjà utilisés par certains biologistes-- dans le but de décrypter et comprendre les processus d'interactions complexes. Au jour d'aujourd'hui, un nombre varié de types de décharges sont utilisés dans les études à but thérapeutiques. La plupart d'entre elles fonctionnent dans des gaz nobles comme l'hélium ou l'argon et parfois de l'air donnant lieu à une chimie hors équilibre très réactive.\\ Dans ce travail de doctorat, le fil conducteur est centré sur le diagnostic d'espèces réactives à bases d'oxygène et d'azote (RONS) produites par la chimie du plasma à température ambiante. La source est un jet de plasma d'argon excité par un signal radiofréquence et se propageant dans l'air ambiant. Pour réaliser ces travaux, un jet plasma commercialisé sous le nom de \textit{kinpen} est utilisé pour sa maturité de développement ainsi que sa disponibilité sur le marché.\\ Pour mener à bien cette étude, le recours aux techniques de spectroscopie optique apparait comme une méthode de premier choix pour la caractérisation de gaz ionisés. Pour se faire, trois approches complémentaires de diagnostics laser ont été mises en place: la spectroscopie d'absorption en infrarouge moyen par laser à cascades quantiques (QCLAS), la fluorescence induite par laser (LIF) ainsi que la LIF planaire mono coup (PLIF) ont été appliquées avec succès à la plume plasma et à son effluent. Les points forts communs à toutes ces techniques résident dans le caractère très sélectif de la mesure couplé à une excellente résolution temporelle et spatiale. Toutes complémentaires les unes aux autres, ces techniques ont été mises en œuvre pour:\\ i)La caractérisation de la cinétique chimie réactionnelle du plasma avec l'ajout d'oxygène et d'azote en lien a la production de RONS impliquée les processus biologiques, ii)L'étude du profile de densité d'oxyde nitrique (NO) dans la plume plasma, iii)L'étude des régimes du flux de neutres (laminaire ou turbulent) et son influence sur la propagation de la décharge. En complément, une analyse numérique a été réalisée au moyen d'une collaboration avec le groupe PLASMANT (Université d'Anvers) via l'utilisation d'un modèle globale de la chimie du plasma. Il a été identifié que l'oxygène atomique et la molécule d'oxyde d'azote sont respectivement les précurseurs de l'ozone et du dioxyde d'azote. Cependant, la mise en évidence d'un mécanisme chimique réactionnel spécifique à la formation de NO résultant de réactions entre l'oxygène atomique et d'un métastable de l'azote a été révélée. Ces deux espèces sont alors considérées comme intermédiaires pour la génération de RONS. La distribution spatiale ainsi que des valeurs de densités absolues dans la plume plasma de NO ont été mesurée par LIF. Ces résultats ont été validés par des mesures effectuées par spectromètre de masse à faisceau moléculaire. La LIF a également été utilisé afin de déterminer les densités relatives de la molécule de OH dans la plume en fonction de l'humidité de l'argon. La méthode PLIF a également été appliquée à OH --jouant le rôle de traceur-- afin de révéler les profiles d'écoulements. On rapporte également dans ce manuscrit de thèse la première détection et mesure relative par LIF du métastable de l'azote (N2A) dans un jet de plasma froid à pression atmosphérique. Les résultats de cette thèse ont pour but d'apporter de nouvelles informations sur la chimie des plasmas froids d'argon pour des applications biomédicales et thérapeutiques ainsi de fournir des données expérimentales qui pourront servir de base pour la modélisation.
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Thèse_Doctorat_Iseni-SRR.pdf (17.33 Mo) Télécharger le fichier

Dates et versions

tel-01241659 , version 1 (18-01-2016)

Identifiants

  • HAL Id : tel-01241659 , version 1

Citer

Sylvain Iséni. Laser diagnostics of an Ar atmospheric pressure plasma jet for biomedical applications. Reactive fluid environment. Ernst-Moritz-Arndt-Universität Greifswald, Germany, 2015. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-01241659⟩
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