Control of the emission properties of semiconducting nanowire quantum dots using plasmonic nanoantennas
Contrôle des propriétés d'émission de nanofils semiconducteurs par nanostructures plasmoniques
Résumé
In this work, we study the coupling between plasmonic nanoantennas and semiconducting nanowire quantum
dots (NWQDs). This coupling requires spectral, spatial and polarisation matching of the antenna mode and
of the NWQD emission. Hence, a full characterisation of both the antenna system and the NWQDs has to be
performed to determine a relevant coupling geometry.
Using cathodoluminescence (CL) we investigate the relation between the CL signal of circular patch plas-
monic antennas and the electromagnetic local density of states (LDOS). The successive resonances supported by
these antennas are complex superimpositions of Bessel modes of different radial and azimuthal order. Applying
an analytical LDOS model, we show that we can fabricate and characterise antennas down to single mode
resonances. However, the antennas CL spectrum goes beyond the radiative part of the LDOS. By changing the
spacing layer thickness and the antennas materials, we propose an explanation for the origin of the additional
CL signal we observe that is not related to the radiative LDOS of the patch antennas. We also demonstrate the
fabrication of Al patch antennas working in the blue spectral range and apply our method to other geometries.
We perform optical characterisation of different quantum dots (QDs) embedded inside semiconducting
nanowires (NWs) made of II-VI materials. We use microphotoluminescence (μPL) to study the emission of
single NWQDs. Time-resolved measurements and Fourier imaging allows us to extract their exciton lifetime
and radiation patterns. The variability in the emission properties of the NWQDs due to inhomogeneity in
the growth process are evidenced by studying a statistical set of nanowires. A complete model based on
polarisation-resolved Fourier imaging and magneto-optical spectroscopy is detailed, allowing to fully determine
the QD electronic and optical properties for an individual system.
Finally, we develop a cathodoluminescence-based two-step electron-beam lithography technique to deter-
ministically fabricate plasmonic antennas coupled to NWQDs, enhancing their μPL properties. The coupling
results in an enhanced absorption of the pump laser inside the NW and in an increase of the radiative rate of
the QD, leading to up to a two-fold intensity enhancement factor for the coupled system.
Ce travail de thèse porte sur l’étude du couplage entre des boîtes quantiques (BQs) insérées dans des nanofils à
semiconducteurs et des antennes plasmoniques. Un couplage efficace requiert une caractérisation complète des
leurs propriétés optiques respectives, pour assurer un recouvrement spectral et spatial de l’émission de la boîte
et du mode de l’antenne et l’alignement de la polarisation du mode plasmonique avec l’émission de la BQ.
Les propriétés optiques d’antennes patchs plasmoniques circulaires ont été étudiées par cathodoluminescence
(CL). Nous avons montré avec un modèle analytique de la densité locale d’états électromagnétiques (DLE) au
voisinage des antennes que leurs résonances sont des superpositions de modes de Bessel d’ordre radiaux et
azimutaux différents. Nous avons fabriqué et caractérisé des antennes mono et multimodes, et trouvé que la
partie radiative de la DLE n’est pas la seule contribution au signal de CL. De plus, nous avons caractérisé des
antennes de différentes épaisseur du plan diélectrique ou différents matériaux. L’analyse de ces résultats nous
pousse à proposer une interprétation des contributions au signal de CL annexes à la partie radiative de la DLE
supportée par l’antenne. Nous avons de plus démontré la fabrication d’antennes patchs en aluminium opérant
dans la partie bleue du spectre électromagnétique, et appliqué la CL à d’autres géométries d’antennes.
Nous avons également étudié différentes boîtes quantiques insérées dans des nanofils à semiconducteurs
faits d’alliages de matériaux II-VI. Des émetteurs uniques sont étudiés par microphotoluminescence (μPL). Des
mesures résolues en temps ou par microscopie de Fourier permettent une caractérisation spectrale, temporelle
et la détermination de leur diagramme de rayonnement. Nous avons de plus mis en évidence les variations de
propriétés optiques des émetteurs dues aux inhomogénéité de fabrication en étudiant un large ensemble de BQs.
La modélisation complète des propriétés électroniques et optiques d’une boîte unique est proposée en utilisant
la microscopie de Fourier résolue en polarisation, et une étape de spectroscopie magnéto-optique.
Enfin, nous avons développé une méthode de lithographie électronique en deux étapes basée sur le repérage
d’un émetteur unique par CL, permettant la fabrication d’antennes plasmoniques couplées de façon déterministe
à des BQs insérées dans des nanofils. L’étude de ce couplage révèle un accroissement de l’absorption du faisceau
d’excitation accompagné d’une accélération de l’émission de la boîte par couplage radiatif. Il en résulte une
exaltation jusqu’à un facteur 2 de la μPL des boîtes.