La résonance paramagnétique électronique est une technologie permettant de localiser et de caractériser les radicaux libres, fondée sur la propriété de résonance des électrons libres lorsqu’ils sont placés dans un champ magnétique spécifique. Afin d’augmenter la qualité des reconstructions obtenues par des dispositifs d’imagerie de résonance paramagnétique électronique, ce travail propose l’utilisation de méthodes variationnelles pour inverser le modèle de formation des images, qui combine une convolution avec une transformée de Radon. La fonctionnelle proposée repose sur la norme L2 pour le terme d’attache aux données, et sur la variation totale et une seminorme de Besov pour le terme de régularisation. La seminorme de Besov est implémentée grâce à la transformée en curvelets et à la norme L1 qui permet d’appliquer un critère de parcimonie. Les propriétés de ces termes de régularisation permettent de reconstruire des images à la fois pertinentes dans les zones où l’acquisition des données est insuffisante, notamment sur les bords, et suffisamment détaillées dans les zones où l’échantillon est texturé. L’augmentation de la qualité des images reconstruites permet d’envisager des acquisitions sur des durées réduites, ouvrant la voie à des expériences in vivo ou cliniques actuellement limitées par des durées d’acquisition de l’ordre de plusieurs dizaines de minutes. Les algorithmes de minimisation primal-dual de Chambolle-Pock et FISTA sont utilisés pour résoudre les problèmes d’optimisation que pose l’utilisation de méthodes variationnelles. L’étude détaillée du modèle direct permet de mettre en évidence une structure de Toeplitz, dont les propriétés sont utilisées pour résoudre le problème inverse en évitant le recours à la rétroprojection filtrée ou aux transformées de Fourier non-uniformes. Des simulations numériques sont menées sur le fantôme de Shepp-Logan, et valident le modèle proposé qui surpasse à la fois visuellement et quantitativement les techniques de reconstruction couramment utilisées, combinant déconvolution et rétroprojection filtrée. Des reconstructions menées sur des acquisitions réelles, consistant en un échantillon papier d’une encre paramagnétique et en une phalange distale irradiée, valident par l’expérience le choix des fonctionnelles utilisées pour inverser le modèle direct. La grande souplesse de la méthode variationnelle proposée permet d’adapter la fonctionnelle au problème de la séparation de sources qui se pose lorsque deux molécules paramagnétiques différentes sont présentes au sein d’un même échantillon. La fonctionnelle proposée permet de séparer les deux molécules dans le cadre d’une acquisition classique d’imagerie de résonance paramagnétique électronique, ce qui n’était possible jusqu’alors que sur des acquisitions dites hyperspectrales beaucoup plus gourmandes en temps.