Ce travail s'inscrit dans le domaine des oxydes multifonctionnels pour l'électronique "tout-oxyde" afin de développer un matériau semi-conducteur magnétique combinant à la fois des porteurs de charge et un ordre magnétique. Le couplage de ces deux propriétés à 300 K est un enjeu majeur qui permettrait de contrôler le magnétisme par un champ électrique ou les porteurs de charge par un champ magnétique. De nombreux travaux ont été réalisés sur le dopage de semi-conducteurs classiques comme GaAs (DMS) ou des oxydes semi-conducteurs comme ZnO (DMO) par des cations magnétiques 3d. Pour les DMS, le couplage entre les propriétés électriques et magnétiques n'est présent que jusqu'à 190 K. Tandis qu'une température de Curie (Tc) de 900 K est atteinte pour les DMO sans toutefois présenter de couplage avec les propriétés électriques. Dans cette thèse, l'approche inverse a été appliquée où des cations aliovalents et/ou isovalents sont en substitution au sein d'un oxyde magnétique isolant afin d'induire des porteurs de charge. Le grenat de bismuth fer (BIG) présente des propriétés remarquables dont la rotation Faraday géante induite par la présence de Bi, un couplage magnéto-électrique à 300 K et Tc de 660 K résultant du couplage ferrimagnétique entre les sous-réseaux tétraédriques et octaédriques de fer. Des calculs théoriques montrent que la structure électronique du BIG favoriserait un transport électronique polarisé en spin.La croissance de grenats de fer riche en Bi ne pouvant pas être réalisée sous forme de monocristaux massifs, des films de BIG co-dopés à l'Y (0.2 à 0.5 Y par formule unitaire) et au Ca (0 à 0.3 Ca par formule unitaire) sur le site du Bi ont été synthétisés par dépôt laser pulsé sur un substrat isostructural. Le Ca²⁺ tend à induire la formation de Fe³⁺/⁴⁺ et une conduction de type p alors que le co-dopage d'Y³⁺ permet de maintenir constante la concentration de Bi (2.5 par formule unitaire) préservant la rotation Faraday géante.Les films présentent une phase grenat majoritaire bien cristallisée et epitaxiée. Une phase minoritaire d'hématite faiblement cristallisée et texturée est aussi présente sans toutefois former de chemin de percolation. Cette phase n'est pas détectable par diffraction des rayons X et n’altère pas les propriétés physiques des films. La distribution des dopants et des charges au sein de ces films a été étudiée notamment par microscopie électronique (Cs-STEM) et spectroscopie de pertes d’énergie des électrons (EELS) jusqu’à l’échelle atomique. Le Ca et l'Y se substituent dans la maille de grenat sans former d’agrégats. Les films présentent une sous-stoechiométrie en oxygène s'ajustant à l'aide de recuits sous atmosphère contrôlée tout en conservant leurs propriétés structurales et microstructurales. Ces grenats co-dopés au Ca et à l'Y présentent un comportement semi-conducteur de type p (ρ(450 K)=3x10⁴ Ω cm) tandis que le BIG dopé uniquement à l'Y révèle un comportement semi-conducteur de type n (ρ(450 K)=10¹ Ω cm) ; ce qui est dix ordres de grandeur inférieur au grenat d’yttrium fer. En outre, les films de type n montrent un changement de résistivité réversible de trois ordres de grandeur lors de recuits sous atmosphère inerte ou oxydante. La présence de Fe⁴⁺ au sein des films de type p n'a pas pu être mise en évidence ni par EELS ni par spectroscopie d'absorption des rayons X ; les porteurs de type p sont à priori compensés par des lacunes d'oxygène. Les films de type n présentent une concentration de porteurs correspondant à 12% de Fe²⁺ principalement localisés sur les sites tétraédriques du fer. Les films conservent une rotation Faraday géante ainsi qu’une Tc> 590 K.La présence simultanée d’un comportement semi-conducteur de type p ou n, d’une Tc> 600 K, d’une rotation Faraday géante ainsi que des calculs indiquant la polarisation en spin du haut de la bande de valence font de ces phases de BIG co-dopés à l'Y et au Ca des candidats prometteurs en tant que semi-conducteur magnétique.