Electronic properties of MoS2/MoSe2 van der Waals heterostructures
Propriétés électroniques de MoS2/MoSe2 van der Waals heterostructures
Résumé
The thesis starts with the general overview of the properties of transition
metal dichalcogenides monolayers and their heterostructures. This is followed
by the detailed description experimental techniques which were used to characterize
photo-response of heterostructures and their preparation.
In chapter 3 the impact of photodoping on the interlayer exciton emission properties
is presented. The photodoping is identified by the increasing (upon illumination)
trion dissociation energy, accompanied by a characteristic change of the
exciton/trion photoluminescence intensity ratio in MoSe2. At the same time, the
photoluminescence intensity of the interlayer exciton decreases. This is accompanied
by an enhancement of the combined PL intensity of the exciton and the trion
in MoSe2, showing that the interlayer charge transfer can be controlled by the doping
level. This effect is persistent on a timescale of several hours, as long as the
sample is maintained under vacuum. This indicates a mechanism involving laser
induced desorption of molecules physisorbed on the surface of the heterostructure.
This hypothesis is supported by the observed sensitivity of the photodoping rate
on the excitation wavelength. The process of photodoping is much faster for higher
energy photons.
Chapter 4 presents the impact of the moiré pattern on the intralayer exciton
spectrum in MoS2/MoSe2 heterostructure. A moiré pattern forms in van der Waals
stacks due to the weak interlayer interaction which allows the layers preserve their
own lattice parameters. A small twist angle, or lattice mismatch between the layers,
induces a periodic spatially varying potential. The relative orientation of the
akes in the investigated heterostructure has been determined using second harmonic
generation spectroscopy. Experimental evidence is presented for the impact
of the moiré pattern on the intralayer emission in a MoSe2/MoS2 heterobilayer encapsulated
in hexagonal boron nitride. The periodic in-plane potential results in
a splitting of the MoSe2 exciton and trion in emission and which seen also in the
absorption spectra of the exciton. The observed energy difference between the split
peaks is fully consistent with theoretical predictions.
Chapter 5 reports the impact of sample quality, and the possibility to generate
valley polarization using magnetic field. Three types of structures are compared,
namely, CVD grown and h-BN encapsulated MoSe2, together with MoSe2/MoS2
heterostructure. The magneto-optical data suggest that the formation of moire
pattern has negligible impact on the Landé g-factor of the intralayer excitonic transition.
La these commence par un apercu general des proprietes des monocouches
de dichalcogenures de metaux de transition et de leurs herostructures.
Ceci est suivi par la description detaillee des techniques experimentales qui ont ete
utilisees pour caracteriser la photo-reponse des heterostructures et leur preparation.
Dans le chapitre 3, l'impact de la photo-generation sur les proprietes d'emission
des excitons intercouches est presente. La photo-generation est identiee par
l'augmentation de l'energie de dissociation du trion (lors de l'illumination), accompagnee d'un changement caracteristique du rapport d'intensite de photoluminescence
exciton/trion dans MoSe2. Dans le meme temps, l'intensite de photoluminescence
de l'exciton intercouche diminue. Ceci s'accompagne d'une augmentation
de l'intensite PL combinee de l'exciton et du trion dans MoSe2, montrant que le
transfert de charge intercouche peut ^etre controle par le niveau de dopage. Cet effet
est persistant sur une echelle de temps de plusieurs heures, tant que l'echantillon
est maintenu sous vide. Ceci indique un mecanisme impliquant une desorption induite
par laser des molecules physisorbees a la surface de l'heterostructure. Cette
hypothese est etayee par la sensibilite observee du taux de photo-generation sur la
longueur d'onde d'excitation. Le processus de photo-generation est beaucoup plus
rapide pour les photons d'energie plus elevee.
Le chapitre 4 presente l'impact du motif moire sur le spectre d'exciton intracouche
dans l'heterostructure MoS2/MoSe2. Un motif moire se forme dans les
empilements de van der Waals en raison de la faible interaction entre les couches
qui permet aux couches de conserver leurs propres parametres de reseau. Un petit
angle de torsion, ou une discordance de reseau entre les couches, induit un potentiel
periodique variable dans l'espace. L'orientation relative des
ocons dans
l'heterostructure etudiee a ete determinee en utilisant la spectroscopie de deuxi
eme generation d'harmoniques. Des preuves experimentales sont presentees pour
l'impact du modele de moire sur l'emission intralayer dans une couche MoSe2/MoS2
heterobilayer encapsulee dans du nitrure de bore hexagonal. Le potentiel periodique
dans le plan se traduit par un clivage du MoSe2 exciton et du trion en emission et qui
se voit egalement dans les spectres d'absorption de l'exciton. La dierence d'energie
observee entre les pics divises est tout a fait conforme aux previsions theoriques.
Le chapitre 5 rend compte de l'impact de la qualite des echantillons et de
la possibilite de generer une polarisation de vallee a l'aide d'un champ magnetique.
Trois types de structures sont compares, a savoir, le MoSe2 (croissance
CVD) et le MoSe2 encapsule par h-BN, ainsi que l'heterostructure MoSe2/MoS2.
Les donnees magneto-optiques suggerent que la formation du motif moire a un
impact negligeable sur le facteur g de Lande de la transition excitonique intracouche.
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