En peu de temps, les cellules solaires hybrides pérovskites organique-inorganiques ont démontré une efficacité de conversion d'énergie (PCE) très impressionnante. Cependant, la stabilité réduite et la toxicité intrinsèque liée au Plomb sont un frein à leur future commercialisation. Cette thèse propose ainsi plusieurs stratégies pour adresser ces limitations, aussi bien d’un point de vue des simulation numériques que par une approche expérimentale. Dans un premier temps, l’utilisation d’un cation (Cs) et d’un halogène (Br) additionnels permettent d’envisager une meilleure stabilité de la phase référence FAPbI3 (formamidinium lead iodide). Ainsi, nous avons comparé les performances photovoltaïques expérimentales et simulées (à l’aide du logiciel SCAPS-1D) en fonction de la composition de la pérovskite. Il est ainsi établi que l'incorporation de petites quantités de Cs et de Br permet de stabiliser la phase pérovskite optiquement active, conduisant à une augmentation significative du rendement de conversion de puissance de 4 à 15% sous illumination standard. L'effet des résistances parasites a de plus été théoriquement évalué et discuté. Dans un second temps, nous avons cherché à réduire la teneur en plomb par un dopage avec du Cuivre ou du Bismuth par un ajout de d'iodure de cuivre (CuI) ou d'iodure de bismuth (BiI3) dans la solution précurseur permettant le dépôt de la couche active, en observant l’influence de ces éléments sur les performances et la stabilité des dispositifs fabriqués à l’échelle du laboratoire. Les cellules solaires dopées Cu ou Bi présentent des performances réduites par rapport au dispositif non dopé en raison de l'évolution de la morphologie et de la structure de la couche active, ainsi que d'une cinétique de recombinaison plus rapide sondée par des mesures de photo-tensions résolus en temps. Des simulations numériques utilisant SCPAS-1D ont en parallèle permis de préciser l’influence d’une couche interfaciale de BiI3 associée à différentes couches de transport de trous (HTL) et diverses électrodes. Cette dernière améliore efficacement l'extraction des trous par passivation des défauts, améliorant les performances PV du dispositif. En parallèle, la structure de la pérovskite FAPbI3 a été modélisée à l'aide du logiciel Materials Studio afin d’identifier les processus fondamentaux en lien avec la présence du cation organique. Le comportement de stabilité structurelle et mécanique de la cellule unitaire FAPbI3 en phase α a été systématiquement étudié sur la base des douze orientations possibles du cation organique formamidinium (FA) à l'intérieur de la cage cubique inorganique. Les paramètres de réseau, le déplacement de l'iode, les valeurs de constante élastique, la différence de densité électronique (EDD) et l'analyse de charge Mulliken fournissent des justifications factuelles pour préciser les phénomènes mis en jeu.