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Thèse Année : 2021

Development of highly efficient artificial water channels for water desalination

Développement de canaux d'eau artificiels hautement efficaces pour le désalinisation de l'eau

Résumé

The objective of this work is the design new types of highly efficient self-assembled artificial water channels (AWC) and the investigation of their water permselectivity and transport mechanism aiming for the transition from nanoscale to macroscale by showing of possibility of AWC-incorporated membrane fabrication. The starting point focused on the investigation of water/ion transport abilities and nature of transport mechanism of self-assembled discrete tubular dimers of rim-differentiated peralkyl-carboxylate-pillar[5]arenes (PADs). The objective was the assessment of water transport and selectivity of the transport, by describing the functioning and structural existence/stability of PADs in lipidic systems as perspective artificial water channels. By using advanced methods as X-Ray crystallography and MD simulation combined with water and ion transport investigation techniques such as Stopped-flow methods and fluorescence spectroscopy, it was proven that those channels able to form toroidal pores inside lipide bilayer, which could selectively transport water molecules up to 5.21 ×∙107 H2O/s/channel.Inspired by those results, an attempt was made to incorporate pillar[5]arenes into polymeric matrices to obtain functional materials for water desalination experiments using in-situ aggregation-interfacial polymerization method – isAGRIP. We succeeded to incorporate homogeneously PA[5] artificial water channels, which led to a ~40 % increase in water permeance with an excellent productivity of 50 L m−2h−1 under 17.5 bar of applied pressure, while maintaining high selectivity of 99.4 %.Finally, this work focused on expanding the artificial water channel family by synthesising new hydrophobic ureido derivative. These were combined with highly efficient I-quartets in order to construct novel hybrid supramolecular self-assembled water channels. Water and ion transport investigations showed that bi-component systems presents a multiple time increase single channel permeability compared to single compound systems, while no significant ion transport was detected. The highest performance was shown by the system HC8/S8-8 formed by combination of imidazol and benzsulfonamine derivatives with a permeability of almost 8.2 ×∙107 H2O/s/channel.In conclusion, this work has described several AWC systems that function as selective water filters both on a molecular as well as on macro-level.
L’objectif de ce travail est la conception des nouveaux types de canaux d'eau artificiels (AWC) auto-assemblés à haute efficacité, l’étude de leur permsélectivité vers l'eau et leur mécanisme de transport envisageant la transition de l'échelle nanométrique à l'échelle macroscopique. Pour celle-là on a évalué la possibilité de fabrication de membranes incorporent à l'AWC. Le point de départ s’est concentrée sur l'étude des capacités de transport eau/ion et, de la nature du mécanisme de transport des dimères tubulaires discrets auto-assemblés de peralkyl-carboxylate-pilier [5]arènes (PAD). L'objectif était l'évaluation du transport et de la sélectivité du procès, la description du fonctionnement et de l'existence/stabilité structurelle des PAD dans les systèmes lipidiques comme potentiels canaux d'eau artificiel. En utilisant des méthodes avancées telles que la cristallographie aux rayons X et la simulation MD combinées à des techniques d'investigation du transport des ions d'eau comme la méthode Stopped Flow et la spectroscopie de fluorescence, on a montré que ces canaux sont capables à former des pores toroïdaux à l'intérieur de la bicouche lipidique. Ceux-ci ont pu transporter sélectivement les molécules d'eau jusqu’à 5,21 ×∙107 H2O/s/canal.Inspirés par ces résultats, nous avons essayé, avec success, d'incorporer du pillier[5]arène dans des matrices polymères pour obtenir des matériaux fonctionnels pour des expériences de désalinisation de l'eau. La méthode utilisé est l’agrégation et de polymérisation interfaciale in situ - isAGRIP. Nous avons réussi à incorporer d’une manière homogène des canaux d'eau artificiels en PA[5], ce qui a conduit à une augmentation de ~ 40 % de la perméance de l'eau avec une excellente productivité de 50 L m−2h−1 sous 17,5 bar de pression appliquée, tout en maintenant une sélectivité élevée de 99,4 %. .Dernièrement, on a réalisé l'expansion de la famille des canaux d'eau artificiels par la synthèse de nouveaux dérivés uréido hydrophobes. Par leur mélange avec des I-quartets hautement un nouveau canal d'eau supramoléculaire hybride auto-assemblé a été construit. Les études sur le transport de l'eau et des ions ont montré que les systèmes bi-composants ont multiplié quelques fois la perméabilité à un seul canal par rapport aux systèmes monocomposé, alors qu'aucun transport d'ions significatif n'a été détecté. La meilleure performance a été montrée par le système HC8/S8-8 formé entre les dérivés d'imidazole et de benzsulfonamine avec une perméabilité de près de 8,2 × ∙107 H2O/s/canal.En conclusion ce travail a décrit plusieurs systèmes AWC qui fonctionnent comme filtres à eau de haute sélectivité à l’échelle nano bien que a l’échelle macro.
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03623172 , version 1 (29-03-2022)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03623172 , version 1

Citer

Dmytro Strilets. Development of highly efficient artificial water channels for water desalination. Material chemistry. Montpellier, Ecole nationale supérieure de chimie, 2021. English. ⟨NNT : 2021ENCM0012⟩. ⟨tel-03623172⟩
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