Investigations on the Non-Photochemical Laser Induced Nucleation (NPLIN) mechanisms : case studies of Potassium Sulfate and EthyleneDiamine Sulfate
Etudes des mécanismes de Nucléation Non-Photochimique Induite par Laser (NPLIN) : cas du Sulfate de Potassium et du Sulfate d'Ethylènediamine
Résumé
The non-photochemical laser induced nucleation (NPLIN) phenomenon occurs by irradiation of a supersaturated solution with a high energy pulsed nanosecond laser. NPLIN allows temporal control (decrease of induction time) and spatial control (nucleation inside the irradiated area) of nucleation. However, the interaction between the laser light and the supersaturated solution is not well understood. Several mechanisms have been proposed to explain NPLIN, such as the Optical Kerr Effect or the nanoparticle heating mechanism. The aim of this PhD work is to contribute to the general understanding of the NPLIN mechanism.Beside a comprehensive review of literature concerning NPLIN, this manuscript reports our investigation regarding two compounds: Potassium Sulfate and Ethylenediamine Sulfate. In both cases, the laser enables a marked reduction of induction times compared to spontaneous nucleation. For Potassium Sulfate, the influence of dissolved gas content in solution was examined in order to evaluate the cavitation mechanism. For Ethylenediamine Sulfate, the influence of filtration and doping of solutions through voluntary addition of particles were studied. Moreover, the supramolecular chirality of Ethylenediamine Sulfate permits to study the possible stereoselectivity of the process. Finally, the different mechanisms are reviewed according to our findings, allowing to open new ways of research concerning NPLIN.
La nucléation non-photochimique induite par laser (NPLIN) est un phénomène faisant appel à un laser pulsé à haute énergie, souvent nanoseconde, pour initier la nucleation au sein d’une solution sursaturée. La NPLIN permet un contrôle temporel de la nucléation (diminution du temps d’induction) ainsi qu’un contrôle spatial (nucleation dans la zone irradiée). Cependant, l’interaction entre le laser et la solution sursaturée, permettant la nucléation, n’est pas clairement définie. Plusieurs mécanismes ont été proposés pour expliquer le phénomène NPLIN, tel que l’Effet Kerr Optique (OKE), ou le chauffage de nanoparticules. L’objectif de cette thèse est d’aider à la compréhension du mécanisme NPLIN.En plus d'une analyse complète de la littérature concernant la NPLIN, ce manuscrit présente nos recherches sur deux composés : le sulfate de potassium et le sulfate d’éthylenediamine. Il a été démontré pour chacun l’influence du laser sur la réduction du temps d’induction par rapport à une nucleation spontanée. Dans le cas du sulfate de potassium, l’influence de la composition en gaz dissout dans la solution a été examiné dans le but d’évaluer le mécanisme de cavitation. Dans le cas du sulfate d’éthylenediamine, l’influence de la filtration et du dopage des solutions par ajout volontaire de particules a été examiné. De plus, la chiralité supramoléculaire du sulfate d’éthylenediamine a permis d’étudier la possibilité d’un contrôle stéréosélectif du NPLIN. Enfin, les différents mécanismes sont discutés en lien avec les résultats obtenus , permettant d’ouvrir de nouvelles voies de recherches concernant la NPLIN.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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