Fast atom diffraction at crystal surfaces, the role of attractive forces
Diffraction d'atomes rapides sur des surfaces, le rôle des forces attractives
Résumé
We investigate the diffraction of fast atoms (~1 keV) at grazing incidence (~1°) at the surface of crystals. A technique called GIFAD and discovered in our group. We identify two components in the diffraction images. One is associated with elastic diffraction and the other with inelastic diffraction, where energy has been exchanged with the surface. The forces that act on the projectile, generally a helium atom, are attractive and repulsive. The repulsive forces correspond to the Pauli repulsion, which appears when two electronic clouds overlap. This explains that GIFAD data are mainly interpreted as a measure of the surface electronic density. We show that attractive forces such as van der Waals play an important role in elastic and inelastic diffraction. Experimentally, we have established a coordinate transformation such that one shows the Bragg angles of diffraction and the other projects onto a polar scattering profile without any sign of diffraction. We show that this polar profile is independent of the probed crystallographic axis. We, therefore, model the trajectory in an average potential depending only on the distance to the surface. The measured inelastic components are well reproduced by a log-normal profile, allowing a simple evaluation of the elastic and inelastic diffraction ratio known as the Debye-Waller factor. We propose the concept of effective stiffness of the potential that we evaluate by an analytical model based on a Morse potential. The model predicts that the width of the polar scattering profile is governed by the effective stiffness calculated from the surface work function and the depth of the physisorption well-depth D. The model accounts for the rapid increase of the polar profile at low values of the energy of the movement in the plane normal to the surface. We also investigate the evolution of the elastic and inelastic profiles with the surface temperature between 130K and 1017 K. The effect of attractive forces is found less important than expected from previous studies. We extend these studies using the noble gases Ar, Kr, and Xe. We conclude by presenting five different methods to evaluate the magnitude of the weak attractive forces that are still difficult to measure and calculate accurately.
Ce travail est consacré à l'étude de la diffraction d'atomes rapides (~1 keV) en incidence rasante (~1°) à la surface des cristaux, une technique découverte à Orsay et baptisée GIFAD. Nous identifions deux composantes dans les images de diffraction, l'une est associée à la diffraction élastique et l'autre à la diffraction inélastique où de l'énergie a été échangée avec la surface. Nous avons établi une transformation de coordonnées telle que l'une montre les angles de Bragg de la diffraction et l'autre se projette sur un profil de diffusion polaire sans aucun signe de diffraction. Nous montrons que le profil polaire est indépendant de l'axe cristallographique sondé, et nous utilisons donc une modélisation de la trajectoire dans un potentiel moyen ne dépendant que de la distance à la surface. Les composants inélastiques mesurés sont bien reproduits par un profil log-normal, permettant une évaluation simple du rapport de diffraction élastique et inélastique connu sous le nom de facteur Debye-Waller. Les forces qui agissent sur le projectile, généralement un atome d'hélium, sont de deux natures, attractives et répulsives. A ce jour, seules les forces attractives, en l'occurrence la répulsion de Pauli qui apparaît lorsque deux nuages électroniques s'interpénètrent étaient prises en compte. Cette force est proportionnelle à la densité électronique en surface. Dans cette thèse, nous montrons l'importance des forces attractives, de type van der Waals, aussi bien pour la diffraction que pour la diffusion inélastique. Nous proposons le concept de raideur effective du potentiel que nous évaluons par un modèle analytique reposant sur un potentiel de Morse. Le modèle prédit que la largeur du profil de diffusion polaire est régie par la raideur effective, calculée à partir du travail de surface et de la profondeur du puits de physisorption D. Nous utilisons également ce modèle de Morse pour évaluer la dépendance à la température du profil de diffusion et du facteur de Debye-Waller entre 130K et 1017 K. La plupart des études ont été réalisées à l'aide de sondes à l'hélium et au néon. Nous étendons ces études en utilisant les gaz nobles Ar, Kr et Xe. Nous établissons cinq différentes techniques pour mesurer la profondeur du puit de physisorption reposant sur l'analyse des images de diffraction élastique mais aussi inélastique. La valeur de cette profondeur n'est souvent que de quelque meV à quelques dizaines de meV mais elle revêt une importance considérable en catalyse hétérogène, car elle permet de physisorber (d'attacher faiblement) les réactifs qui pourront, par la suite, diffuser, se rencontrer et réagir ensemble ou avec la surface.
Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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