CVD synthesis of carbon nanostructures and their applications as supports in catalysis : selective hydrogenation of cinnamaldehyde over Pt-Ru bimetallic catalysts, Electrocatalysts for electrodes in polyelectrolyte membrane fuel cells - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2009

CVD synthesis of carbon nanostructures and their applications as supports in catalysis : selective hydrogenation of cinnamaldehyde over Pt-Ru bimetallic catalysts, Electrocatalysts for electrodes in polyelectrolyte membrane fuel cells

Synthèse par CVD de nanostructures carbonées et leurs applications comme support de catalyseurs : hydrogénation sélective du cinnamaldehyde sur des catalyseurs bimetalliques platine-ruthenium, électrocatalyseurs pour des piles à combustibles à membrane

Jacques Teddy
  • Fonction : Auteur
  • PersonId : 1338230
  • IdRef : 145231127

Résumé

In this work, we describe the synthesis, structure, physical properties and some applications in catalysis of previously known carbon allotropes, and recently discovered carbon nanostructure (Chapter I). First, FB-OM-CVD deposition was used for metal or metal oxide deposition on metal oxide supports like alumina or silica, leading to the production of supported catalysts. The resulting material was used as catalyst for catalytic chemical vapor deposition of carbonaceous nanostructures i.e single- and multi-walled carbon nanotubes (SWCNTs, MWCNTs), carbon nanofibers (CNFs), and nitrogen doped carbon nanotubes (N-MWCNTs) and nanofibers (N-CNFs) (Chapter II). After catalyst removal by a H2SO4 or NaOH treatments and carboxylic surface group generation by a HNO3 treatment in the case of MWCNTs and CNFs, the carbon nanostructures were used as supports for heterogeneous catalysis. The hydrogenation of cinnamaldehyde was used as a model reaction to compare the performance of different bimetallic Pt-Ru catalysts as a function of the nature of the support. Detailed parametric studies as well as the effect of a heat treatment on the performance improvement of the Pt-Ru/MWCNT catalyst are presented. An explanation for the increase of performances upon heat treatment will be proposed after HREM, EDX, EXAFS and WAXS characterization of the catalyst (Chapter III). The prepared carbon nanostructures were also tested as supports for Pd based electrocatalysts for direct alkaline fuel cells applications in both cathodes for the ORR reaction and anodes for alcohols oxidation.
Dans ce travail, nous décrivons la méthode de synthèse, la structure, les propriétés et quelques applications en catalyse de différentes formes du carbone, en particulier les nanostructures carbonées (Chapitre I). La technique de dépôt chimique en phase vapeur en réacteur à lit fluidisé a été utilisée pour le dépôt de métaux ou d’oxydes de métaux sur des supports comme l’alumine ou la silice. Le matériau résultant est utilisé comme catalyseur pour la synthèse de diverses nanostructures carbones par dépôt chimique en phase vapeur catalytique : nanotubes de carbone mono- et multi-feuillets (SWCNTs, MWCNTs), nanofibres de carbone (CNFs), et des nanotubes de carbone (N-MWCNTs) ou nanofibres (N-CNFs) dopés en azote (Chapitre II). Après dissolution du catalyseur par un traitement a l'acide sulfurique ou par la soude, suivit dans le cas des MWCNTs et CNFs, par un traitement à l'acide nitrique pour générer des fonctions carboxyliques de surface, les nanostructures carbonées ont été utilisées comme supports de catalyseurs. L’hydrogénation du cinnamaldehyde a été choisit comme réaction modèle pour comparer les performances de différents catalyseurs bimétalliques de Pt-Ru en fonction de la nature du support. Une étude paramétrique détaillée ainsi que l'étude de l'effet d'un traitement thermique sur l'amélioration des performances du catalyseur de Pt-Ru/MWCNT sont présentes. Une explication de l'augmentation des performances catalytiques sera proposée après analyses du catalyseur par HREM, EDX, EXAFS et WAXS (Chapitre III). Les nanostructures carbonées préparées seront également testées comme supports conducteurs d'électrocatalyseurs pour l'élaboration d'électrodes de "polyelectrolyte membrane fuel cells" (PEMFC).
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  • HAL Id : tel-04404860 , version 1

Citer

Jacques Teddy. CVD synthesis of carbon nanostructures and their applications as supports in catalysis : selective hydrogenation of cinnamaldehyde over Pt-Ru bimetallic catalysts, Electrocatalysts for electrodes in polyelectrolyte membrane fuel cells. Coordination chemistry. Institut National Polytechnique de Toulouse - INPT, 2009. English. ⟨NNT : 2009INPT029G⟩. ⟨tel-04404860⟩
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