Plutonium multi recycling : self-irradiation effects on the structural properties of future (U,Pu)O2-x nuclear fuels - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2023

Plutonium multi recycling : self-irradiation effects on the structural properties of future (U,Pu)O2-x nuclear fuels

Utilisation d'un Pu à vecteur isotopique dégradé : conséquences sur les propriétés structurales des futurs combustibles (U,Pu)O2-x

Résumé

In France, spent nuclear fuel reprocessing is used industrially to extract uranium and plutonium from spent UO2-based fuels. The obtained plutonium dioxide, containing mainly the fissile 239Pu isotope, is then mixed with depleted uranium dioxide to produce (U,Pu)O2 or MOx (mixed oxides) fuels. MOx fuel is not currently recycled after irradiation. In order to move closer to a fully closed nuclear fuel cycle, multi-recycling of plutonium, based on the extraction of plutonium from spent MOx fuels, is required. This technology is currently being studied in the French nuclear program.After irradiation, MOx fuels have a plutonium isotopic composition enriched in 238Pu, 240Pu and 241Pu at the expense of the 239Pu isotope. Given the significantly higher α (alpha) activities of 238Pu (633.4 GBq/g), 240Pu (8.4 GBq/g) and 241Am (127 GBq/g) isotopes, created by beta decay of 241Pu, compared with that of 239Pu (2.3 GBq/g), MOx fuels manufactured with this new isotopic composition will be subject to much more severe α self-irradiation conditions than current MOx fuels. This is one of the challenges associated with plutonium multi-recycling.Indeed, at the macroscopic level, α self-irradiation leads to a swelling of the crystalline lattice due in particular to the point defects created by the collision cascades generated by the recoil nuclei resulting from α decays. This increase in the lattice parameter of (U,Pu)O2 as a function of time is fairly well documented and an empirical law has been reported in the literature. However, a comprehensive understanding of the underlying mechanisms at the microscopic scale remains incomplete. In this context, this thesis work focuses on the characterization and understanding of defects generated by α self-irradiation in MOx and their impact on the microstructural properties of the MOx fuel. To this end, MOx samples with different microstructures and U/Pu homogeneities and having accumulated different levels of self-irradiation damage were studied throughout the thesis period.The originality of this thesis work lies in the combined use of complementary experimental techniques for characterizations ranging from the macroscopic to the atomic scale. The local U/Pu distribution was characterized by EPMA (electron microprobe) in order to assess, with a micrometer resolution, the samples’ cationic homogeneity and to select areas of interest for further analysis. The evolution of the lattice parameter was monitored by X-ray diffraction (XRD), which also provided information on the level of structural damage at the crystallite level as a function of the accumulated α dose. However, the information obtained with these techniques is limited to the cations. Information on the oxygen sublattice was obtained using Raman spectroscopy, which also made it possible to study changes in the local symmetry of the crystal lattice. Finally, analysis of the XAS (X-ray absorption spectroscopy) spectra collected at the SOLEIL and ESRF synchrotrons enabled to study changes in the short-range order, with the evolution of the O and cation coordination spheres around the U and Pu cations. XAS spectra were also used to determine the oxidation states of the cations depending on the self-irradiation damage. As a summary, this research combines XRD, Raman spectroscopy, XAS and EPMA studies to identify the structural defects caused by α self-irradiation effect in MOx fuels.
La France met en œuvre industriellement le retraitement des combustibles nucléaires usés pour extraire l’uranium et le plutonium des combustibles à base d’UO2 usés. Le dioxyde de plutonium ainsi obtenu, et contenant principalement l’isotope fissile 239Pu, est ensuite mélangé à du dioxyde d'uranium appauvri pour produire du (U,Pu)O2 ou MOx (mélange d’oxydes). Le combustible MOx n’est actuellement pas recyclé après irradiation. Afin de se rapprocher d’un cycle du combustible nucléaire entièrement fermé, un multi-recyclage du plutonium, basé sur l'extraction du plutonium du combustible MOx usé, est nécessaire. Cette technologie est en cours d’étude dans le programme nucléaire français.Après irradiation, les combustibles MOx présentent une composition isotopique du plutonium enrichie en 238Pu, 240Pu et 241Pu au détriment de l'isotope 239Pu. Étant donné les activités α (alpha) significativement plus élevées des isotopes 238Pu (633,4 GBq/g), 240Pu (8,4 GBq/g) et 241Am (127 GBq/g), créé par désintégration béta du 241Pu, par rapport à celle du 239Pu (2,3 GBq/g), les combustibles MOx fabriqués avec cette nouvelle composition isotopique seront soumis à des conditions d'auto-irradiation α beaucoup plus sévères que les combustibles actuels. Ceci constitue l'un des défis associés au multi-recyclage du plutonium.En effet, au niveau macroscopique, l'auto-irradiation α entraîne un gonflement du réseau cristallin en raison notamment des défauts ponctuels créés par les cascades de collisions générées par l’émission des noyaux de recul lors des désintégrations α. Cette augmentation du paramètre de maille de (U,Pu)O2 en fonction du temps est plutôt bien documentée dans la littérature et une loi empirique a été établie. Cependant, une compréhension complète des mécanismes sous-jacents à l'échelle microscopique demeure incomplète. Dans ce contexte, ce travail de thèse se concentre sur la caractérisation et la compréhension des défauts générés par l'auto-irradiation α dans les MOx et leur impact sur les propriétés microstructurales du combustible. À cette fin, des échantillons de MOx présentant différentes microstructures et homogénéités en U/Pu et ayant accumulé différents niveaux de dommages d'auto-irradiation ont été étudiés sur toute la période de la thèse.L’originalité de ces travaux de thèse réside dans l'utilisation combinée de techniques expérimentales pour des caractérisations allant de l’échelle macroscopique jusqu’à l’échelle atomique. Ainsi, la répartition locale U/Pu a été caractérisée par EPMA (microsonde électronique) afin d’évaluer, avec une résolution de l’ordre du micromètre, le niveau d’homogénéité cationique des échantillons étudiés et d’y sélectionner des zones d’intérêt pour des analyses plus poussées. L’évolution du paramètre de maille a été suivi par DRX (diffraction des rayons X) qui a également renseigné sur le niveau d’endommagement structural à l’échelle des cristallites en fonction de la dose α accumulée. Cependant, les informations obtenues avec ces techniques se limitent aux cations. Des informations sur le sous-réseau d’oxygène ont été obtenues en utilisant la spectroscopie Raman qui a permis également d’étudier les évolutions de la symétrie locale de la maille cristalline. Enfin, l’analyse des spectres de XAS (spectroscopie d'absorption des rayons X) collectés au sein des synchrotrons SOLEIL et ESRF a permis d’étudier les évolutions de l'ordre à courte distance, avec l’évolution des sphères de coordination O et cation autour des atomes d’U et de Pu. Par ailleurs, les spectres XAS ont également permis de déterminer les états d'oxydation des différents cations suivant les dommages d'auto-irradiation. En résumé, cette recherche combine des études par DRX, spectroscopie Raman, XAS et EPMA pour identifier les défauts structuraux causés par les effets de l'auto-irradiation α dans les MOx.
Fichier principal
Vignette du fichier
KAHRAMAN_2023_archivage.pdf (13.59 Mo) Télécharger le fichier
Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-04528826 , version 1 (02-04-2024)

Identifiants

  • HAL Id : tel-04528826 , version 1

Citer

Orhun Kahraman. Plutonium multi recycling : self-irradiation effects on the structural properties of future (U,Pu)O2-x nuclear fuels. Atomic Physics [physics.atom-ph]. Université Grenoble Alpes [2020-..], 2023. English. ⟨NNT : 2023GRALI108⟩. ⟨tel-04528826⟩
23 Consultations
4 Téléchargements

Partager

Gmail Facebook X LinkedIn More