Rate constants and product yields of atmospherically relevant reactions : case of the ethyl peroxy radical - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2023

Rate constants and product yields of atmospherically relevant reactions : case of the ethyl peroxy radical

Étude expérimentale des réactions élémentaires d'importance atmosphérique : la réactivité des radicaux peroxyles

Résumé

Peroxy radicals are important intermediates in atmospheric chemical reactions and play an important role in atmospheric radical chain reactions. Kinetics and product information of radicals are key parameters in global atmospheric model simulation, and are of great significance for understanding scientific questions such as atmospheric oxidation capacity, photochemical pollution, and secondary organic aerosol formation. Ethane is one of the most abundant non-methane hydrocarbons in the atmosphere, its oxidation reaction generates the ethyl peroxy radical C2H5O2. However, in the literature there are still insufficient information and inconsistent measurement results in its self- and cross-reaction kinetics. Accurately measuring the rate constant and product branching ratio of C2H5O2 will help to understand the C2H5O2 chemistry in low NOx environments and its contribution to formation of OVOCs and secondary organic aerosol in the atmosphere.Absorption spectroscopy and photoionization mass spectrometry (PIMS) have been used to study the kinetics and products of C2H5O2. Based on dual-path cavity ringdown spectroscopy (CRDS), the self- and cross- reaction of C2H5O2 radicals have been studied, and the rate constant and branch ratio has been obtained. Based on PIMS, and synchrotron radiation photoelectron photoion coincidence spectroscopy (PEPICO), the products were detected.
Les radicaux peroxyles sont des intermédiaires importants dans les réactions de la chimie atmosphériques et jouent un rôle important dans les réactions en chaîne des radicaux libres atmosphériques. Les informations sur la cinétique et les produits des réactions de ces radicaux sont des paramètres clés pour les modèles atmosphériques et ont des implications importantes pour la compréhension des questions scientifiques telles que la capacité d'oxydation de l'atmosphère, la pollution photochimique et la formation d'aérosols organiques secondaires.L'éthane est l'un des hydrocarbures non méthaniques les plus abondants dans l'atmosphère et sa réaction d'oxydation produit le radical ethyle peroxyle, C2H5O2. Malgré des travaux antérieurs, il subsiste des nombreuses incohérences en ce qui concerne sa cinétique d'auto-réaction et sa cinétique de réactions croisée avec d'autres radicaux. La mesure précise de la constante de vitesse et du rapport de ramification du C2H5O2 aidera à comprendre la chimie du C2H5O2 dans un environnement à faible teneur en NOx et sa contribution à la formation des COVO et aux aérosols organiques secondaires dans l'atmosphère.L'étude de la cinétique du C2H5O2 a été étudiés en utilisant la spectroscopie d'absorption et la spectrométrie de masse par photo-ionisation. Les auto-réactions et les réactions croisées du radical C2H5O2 ont été étudiées en utilisant la spectroscopie d'atténuation de cavité à deux voies pour obtenir les constantes de vitesse et les rapports de ramification. Les produits de réaction ont été détectés en utilisant le PIMS et le spectre de coïncidence de photoélectron - photoion à rayonnement synchrotron.
Fichier principal
Vignette du fichier
These_ZHANG_Cuihong.pdf (27.37 Mo) Télécharger le fichier
Origine Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-04594005 , version 1 (30-05-2024)

Identifiants

  • HAL Id : tel-04594005 , version 1

Citer

Cuihong Zhang. Rate constants and product yields of atmospherically relevant reactions : case of the ethyl peroxy radical. Earth Sciences. Université de Lille; University of science and technology of China, 2023. English. ⟨NNT : 2023ULILR090⟩. ⟨tel-04594005⟩
15 Consultations
1 Téléchargements

Partager

Gmail Mastodon Facebook X LinkedIn More