Analyse des processus physico-chimiques dans le pic de Bragg de faisceaux d'ions continus dans l'eau - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2023

Analysis of the physico-chemical processes within the Bragg peak of continuous ion beams in water

Analyse des processus physico-chimiques dans le pic de Bragg de faisceaux d'ions continus dans l'eau

Résumé

The legacy of the French nuclear industry today involves the multiplication of decommissioning projects for Basic Nuclear Installations (INB). In this context, the development of new techniques for detecting radioactive pollution based on the interaction between radiation and water is becoming increasingly relevant. However, to achieve this goal, it is imperative to have a thorough understanding of the chemistry that occurs in the ionization tracks generated by ionizing particles. The chemistry that takes place within the Bragg Peaks (BP) is poorly understood, mainly due to the extremely narrow width of these PBs, less than a millimetre. To gain a better understanding of these chemical processes, it is necessary to employ high-resolution techniques that allow for the direct determination of yields within the PB. The results obtained in this manner also hold great significance in other fields, such as hadron-therapy or the study of human exposure to cosmic radiation.The measurements conducted using a high-resolution spectrometer designed by our team have allowed us to probe the BP of proton and carbon ion beams. Using various scavenger systems, the objective of this study was to investigate the yields of major radiolytic species both globally and individually, by combining measurements in absorbance and fluorescence. Spectrometry measurements were also complemented with chemiluminescence measurements to study the yield of H₂O₂ and with photon counting measurements to assess the impact of an ionizing beam on the fluorescence properties of fluorescent scavengers. Finally, simulations carried out with Geant4-DNA were performed to provide additional insight.The results obtained from the irradiation campaigns conducted during the thesis have revealed interesting and novel phenomena within the Bragg Peaks (PB) and have led to several conclusions: (1) With the Fricke dosimeter, the yields exhibit a decrease within the PB, followed by an increase after the PB. This increase is attributed to the longitudinal dispersion of the ion beam, resulting in a decrease in the average linear energy transfer (LET) at the end of the track. This increase was also observed with most of the scavenging system used during these thesis (methylviologen-tertbutyl, resazurin (RNO), and AmplexRed (AR)), but it was not observed for some of them (methylviologen-formate and ferrocyanide). (2) The results suggest that organic scavengers are sensitive to attacks by reactive species produced within ion tracks, especially in the case of resorufin. Therefore, the use of pulsed beams is recommended when using such systems. (3) Salt-scavengers, such as ferricyanide, have shown the ability to provide yields in agreement with Geant4-DNA simulations in pure water, making them a relevant option for yield measurements under continuous irradiation. (4) Preliminary photon counting measurements did not reveal a significant impact of ionizing beams on the fluorescence properties of resorufin formed from RNO and AR. (5) The use of Geant4-DNA enhances the understanding of chemical reactions occurring within ion tracks. However, the software is limited to simulating ion beams at very low dose rates, preventing it from reproducing phenomena that occur under continuous irradiation. The integration of multithreaded calculations could partially address this issue. (6) The results generated by this thesis represent an additional step towards a complete understanding of the chemistry occurring within the PB of ion beams. Further studies should be conducted using devices with improved spatial resolutions and by combining experiments with continuous and pulsed beams.
L'héritage de l'industrie nucléaire française implique aujourd'hui la multiplication des chantiers de démantèlement des Installations Nucléaires de Base (INB). Dans ce contexte, le développement de nouvelles techniques de détection de la pollution radioactive basées sur l'interaction entre le rayonnement et l'eau s'avère de plus en plus pertinent. Mais pour parvenir à cette fin, il est impératif de bien comprendre la chimie qui se produit dans les traces d'ionisation générées par des particules ionisantes. La chimie qui se déroule dans les Pics de Bragg (PB) est mal connue, en raison de la très faible largeur de ces PB, inférieure au millimètre. Pour mieux comprendre les processus chimiques qui s'y passent, il est nécessaire de recourir à des techniques de haute résolution permettant une détermination directe des rendements dans le PB. Les résultats obtenus présentent aussi un grand intérêt dans des domaines tels que l'hadronthérapie ou les effets des rayonnements cosmiques sur l'homme.Les mesures effectuées avec un spectromètre à haute résolution conçu pendant cette thèse ont permis de sonder les PB de faisceaux de protons et d'ions carbone. En utilisant différents systèmes de capteurs, l'objectif de cette étude était d'étudier les rendements des espèces radiolytiques majeures à la fois globalement et individuellement, en associant des mesures en absorbance et en fluorescence. Les mesures de spectrométrie ont été complétées avec celles de chimiluminescence pour étudier le rendement de H₂O₂ et celles en comptage de photon pour évaluer l'impact d'un faisceau ionisant sur les propriétés dynamiques de fluorescence des capteurs fluorescents. Enfin des simulations réalisées avec Geant4-DNA ont été faites afin d'apporter une compréhension supplémentaire.Les résultats obtenus à l'issue des campagnes d'irradiation entreprises au cours de la thèse ont révélé des phénomènes intéressant et inédit dans le PB et ont permis de tirer plusieurs conclusions : (1) Avec le dosimètre de Fricke, les rendements montrent une chute dans le PB, qui est suivie d'une remontée après le PB. Cette remontée est attribuée à la dispersion longitudinale en énergie du faisceau d'ions, entraînant une diminution du TEL moyen en fin de trace. Cette remontée a été observée avec d'autres systèmes de capteurs (méthylviologène-tertiobutanol, résazurine (RNO) et AmplexRed (AR)) mais elle n'a pas été constatée avec les systèmes méthylviologène-formate et ferrocyanure. (2) Les résultats suggèrent que les capteurs organiques sont sensibles aux attaques d'espèces réactives produites dans les traces d'ionisation, en particulier dans le cas du résorufin. Par conséquent, l'utilisation de faisceaux pulsés est recommandée lors de l'utilisation de tels systèmes. (3) Les systèmes à base de sels, tels que le ferrocyanure, ont montré une capacité à fournir des rendements en accord avec les simulations de Geant4-DNA dans l'eau pure, ce qui en fait une option pertinente pour la mesure de rendements sous irradiation continue. (4) Les mesures préliminaires de comptage de photons n'ont pas révélé d'impact significatif des faisceaux d'ionisation sur les propriétés de durée de vie de fluorescence du résorufin formé à partir de RNO et AR. (5) L'utilisation de Geant4-DNA permet d'améliorer la compréhension des réactions chimiques se déroulant dans les traces d'ionisation. Cependant, le logiciel est limité à la simulation de faisceaux d'ions à très faible débit de dose, ce qui l'empêche de reproduire les phénomènes ayant lieu sous irradiation continue. L'intégration du calcul multithread pourrait aider à résoudre partiellement ce problème. (6) Les résultats produits avec cette thèse constituent une étape supplémentaire dans l'élucidation complète de la chimie opérant au niveau du PB des faisceaux d'ions. D'autres études doivent être menées en utilisant des appareils avec des résolutions spatiales améliorées et en combinant des expériences sous faisceau continu et sous faisceau pulsé.
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Origine Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-04639069 , version 1 (08-07-2024)

Identifiants

  • HAL Id : tel-04639069 , version 1

Citer

Julien Audouin. Analyse des processus physico-chimiques dans le pic de Bragg de faisceaux d'ions continus dans l'eau. Chimie-Physique [physics.chem-ph]. Université Paris-Saclay, 2023. Français. ⟨NNT : 2023UPASF070⟩. ⟨tel-04639069⟩
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