La caractérisation du plutonium dans les fûts de déchets radioactifs par mesure neutronique passive des coïncidences avec des scintillateurs au plastique PVT (polyvinyle toluène), comme alternative potentielle aux compteurs à hélium 3, permettrait de réduire le coût des systèmes de mesure tout en conservant une efficacité de détection similaire, et d’avoir une réponse plus rapide car ne nécessitant pas de thermalisation des neutrons à détecter. Cependant, ces scintillateurs sont sensibles aux rayonnements gamma et à la diaphonie de diffusion neutronique ou gamma entre détecteurs voisins, qui crée des coïncidences parasites masquant celles des fissions spontanées du plutonium. Une méthode innovante de discrimination temporelle des coïncidences d’au moins 3 particules grâce à leur temps de vol a été validée expérimentalement et a fait l’objet d’un dépôt de brevet. Les temps séparant la détection des 1ère et 2ème particules sont représentés en fonction de ceux des 2ème et 3ème, ce qui permet de mieux séparer les coïncidences utiles de fissions spontanées de celles dues aux réactions (α,n) ou à des sources gamma. Des simulations avec le code MCNPX-PoliMi ont permis d’identifier les types de coïncidences (, nn, n, nnn) car les scintillateurs PVT ne permettent pas de discriminer neutrons et rayonnements gamma, et d’optimiser le rejet de la diaphonie par paralysie des détecteurs voisins d’un 1er scintillateur activé. Les effets de matrice et de localisation du plutonium ont été évalués pour un colis maquette de 118 litres contenant une matrice métallique ou organique, avec des incertitudes relatives de 27 % et 41 % respectivement. La simulation d’un système plus symétrique que celui utilisé, avec un fût centré par rapports aux détecteurs, montre que ces incertitudes pourraient être abaissées à 17 % et 15 %. Le coefficient de sensibilité (nombre de coïncidences par gramme de plutonium) pour une répartition homogène dans la matrice est environ 2 fois plus faible avec la matrice organique, ce qui est gérable en pratique en utilisant des matrices étalon représentatives de chaque type de déchets radioactifs (organiques, métalliques, mixtes…). Les limites de détection estimées pour 30 min de mesure sont de l’ordre de 0,1 g ou 0,7 g de 240Pu au centre de la matrice métallique ou organique. Ces valeurs offrent peu de marge car la plupart des colis de déchets réels ne contiennent que quelques grammes de plutonium. Il faudra donc optimiser les performances, avec par exemple davantage de compteurs et des temps de mesure plus longs. Par ailleurs, les paramètres influents de la méthode ont été étudiés par la mesure et la simulation, en vue de soustraire les coïncidences accidentelles et d’extraire le signal utile des fissions spontanées. Des biais sur le signal net ont été identifiés, avec une sous-estimation liée au temps mort d’intégration de la charge sur chaque voie de mesure sensible à fort taux de comptage (au-delà de 105 s-1), et une surestimation due au rejet incomplet de la diaphonie à fort « ratio alpha » entre les émissions neutroniques de réactions (α,n) et fissions spontanées. Les essais avec un écran de plomb de 5 cm devant les scintillateurs, contre les émissions gamma du plutonium, ont montré la possibilité d’extraire le signal net avec moins de 50 % de surestimation jusqu’à un ratio alpha d’environ 10. Au-delà, la surestimation devient trop importante et une méthode de détection des ratios alpha élevés devra être étudiée, basée sur des rapports des comptages de coïncidences de différentes multiplicités. Néanmoins, la majorité des colis de déchets réels présentent des ratio alpha proches de l’unité, et globalement inférieurs à 10. Les taux de comptage attendus sont de plus inférieurs à quelques dizaines de milliers de coups par seconde, domaine où la méthode est applicable en l’état et présente un potentiel d’application industrielle intéressant.