Perovskite oxides dielectric properties engineering by nanostructuration to the monolayer level
Ingénierie des propriétés diélectriques d'oxydes pérovskites par nanostructuration jusqu'à l'échelle de la monocouche
Résumé
The work conducted during this thesis focused on the epitaxial growth (by molecular beam epitaxy, MBE) and the optical properties engineering of perovskite functional oxides ABO3. These materials arouse strong interest, in particular thanks to their strong chemical and structural flexibility giving access to many physical properties: ferroelectricity, piezoelectricity, high temperature superconductivity, thermoelectricity, etc.... In this context, the objective of this thesis was to use the flexibility and ultimate growth control offered by the MBE to exploit this strong chemical and structural flexibility and to demonstrate the potential of thin layers, superlattices and Ruddlesden-Popper phases based on SrTiO3 and LaSrTiO3 for photonics applications. In particular, we have demonstrated that such structures, if they are controlled, open important prospects for plasmonics, for the production of optical metamaterials with unrivalled performances, and for the production of highly anisotropic thin films. More specifically, the main results of this thesis are (i) the demonstration of the excellent infrared plasmonic properties of the LaxSr1-xTiO3 conductive thin films (La-doped SrTiO3), and their strong tunability obtained by controlling the La concentration, (ii) the demonstration of a new class of hyperbolic metamaterials in the infrared consisting of LaxSr1-xTiO3 / SrTiO3 superlattices, whose hyperbolicity can be broadly adjusted, and whose performances surpass those of the best hyperbolic metamaterials based on Ga or Al doped ZnO, and (iii) the exploration of the growth and potentially very strong optical anisotropy of Ruddlesden-Popper homologous phases based on SrTiO3 (Srn+1TinO3n+1). These original results open interesting perspectives for the use of thin layers and structured superlattices up to the monolayer scale based on perovskite oxides for photonics applications.
Les travaux menés dans le cadre de cette thèse ont porté sur l’ingénierie de la croissance épitaxiale (par épitaxie par jets moléculaires, MBE) et des propriétés d’oxydes fonctionnels pérovskites ABO3. Ces matériaux suscitent un intérêt fort, du fait notamment de leur grande flexibilité chimique et structurale donnant accès à de nombreuses propriétés physiques : ferroélectricité, piézoélectricité, supraconductivité à hautes températures, thermoélectricité, etc…. Dans ce contexte, l’objectif de cette thèse était d’utiliser la souplesse et le contrôle ultime de la croissance offerts par l’MBE pour exploiter au mieux cette flexibilité chimique et structurale et démontrer le potentiel des couches minces, des superréseaux et des phases de Ruddlesden-Popper basés sur le SrTiO3 et le LaSrTiO3 pour des applications en photonique. Nous avons en particulier démontré que de telles structures, si elles sont contrôlées, ouvrent des perspectives importantes pour la plasmonique, pour la réalisation de métamatériaux optiques aux performances inégalées, et pour la fabrication de couches minces fortement anisotropes. Plus spécifiquement, les principaux résultats de cette thèse sont (i) la mise en évidence des excellentes propriétés plasmoniques dans l’infrarouge des couches minces conductrices de LaxSr1-xTiO3 (SrTiO3 dopé au La), et leur forte accordabilité obtenue en contrôlant la concentration en La, (ii) la démonstration d’une nouvelle classe de métamatériaux hyperboliques dans l’infrarouge constitués de superréseaux LaxSr1-xTiO3/SrTiO3, dont l’hyperbolicité peut être largement accordée, et dont les performances surpassent celles des meilleurs métamatériaux hyperboliques basés sur du ZnO dopé au Ga ou à l’Al, et (iii) l’exploration de la croissance et de l’anisotropie optique potentiellement très forte des phases homologues de Ruddlesden-Popper à base de SrTiO3 (Srn+1TinO3n+1). Ces résultats originaux ouvrent des perspectives intéressantes pour l’utilisation de couches minces et de superréseaux structurés jusqu’à l’échelle de la monocouche à base d’oxydes pérovksites pour des applications à la photonique.
Domaines
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