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Thèse Année : 2019

Role of the chemical properties and the chemical transformations of organic matter with increasing thermal maturity on the development of the porosity of organic-rich shales

Rôle de la maturité thermique et des propriétés chimiques de la matière organique sédimentaire dans la structuration du réseau poral d'argilites pétroligènes à gaz

Résumé

The quality of mudstone reservoirs is closely dependent on the volume and the arrangement of the pore system as they control both the pathways for hydrocarbon flow and their storage capacity. It is thus primordial to identify the factors at the origin of this porosity. It has been well documented that thermal maturation of OM with burial is the main factor controlling the development of OM-hosted pores in organic-rich mudstones. Relationship between maturity and porosity is however, not always clear and contradictions exist between pore evolution models suggesting the influence of other factors such as the OM content and composition. The objective of this work was therefore, to investigate how the geochemical composition of the OM and its thermal degradation processes during maturation influence the development and the evolution of the porosity of organic-rich source rocks. This work was carried out on natural organic-rich mudstones selected from the “Kimmeridge-Clay- formation (KCF)” (UK) and the “Vaca Muerta-formation” (Argentina). To this end, the variations of the OM composition with increasing thermal maturity were assessed by different techniques (maceral and palynofacies analyses, Rock Eval pyrolysis, GC/MS, GC-TCD) and brought into relationship with the variations of the structure and the porosity observed (SEM, TEM) and quantified (nitrogen adsorption, mercury intrusion porosimetry, small angle X-ray scattering, Raman spectroscopy) in the bulk rock and/or the isolated kerogen. Thermal maturation experiments of KCF mudstones compared with natural analogues, show that the OM thermal degradation processes are, indeed, responsible for significant changes in porosity, and plays a major role in the organic-rich source rocks pores development. These variations are closely tied with the formation of OM-hosted pores, which became the major contributor to the porosity in thermally matured rocks in response to the production of oil and gas. Our TEM studies show that these processes are accompanied by a progressive variation of the kerogen and residual bitumen structure at the nanoscopic scale. Nevertheless, this study reveals for the first time that slight differences of the OM composition between samples can strongly influenced the ability of the rock to form and preserve pores from compaction leading to different pore evolution models. Hence, contrary to what is generally accepted in the literature, these results show that the ability of the studied mudstones to preserve pores strongly decreases with the increase of the amount of the hydrocarbons gases generated during maturation and thus, with the original OM oil generation potential. Finally, comparison between the two series of laboratory thermal maturation using different temperature-duration pairs show that the increase of the duration of the experiments lead to variations of the composition of bitumen and gas. These factors have however a very limited influence on the OM thermal degradation processes and pore development. These results, compared with natural samples, show that the influence of the kinetic of thermal degradation processes on porosity are very weak. Our results should thus be applied to natural gas shale systems.
La qualité des réservoirs non conventionnels et notamment argileux, dépend étroitement du volume et de l’arrangement du réseau poral, car ils contrôlent à la fois leur capacité de stockage et les voies par lesquelles les hydrocarbures peuvent s’écouler. Il était donc primordial d'identifier les facteurs à l'origine de la porosité de ces réservoirs particuliers. Les travaux menés ces dix dernières années montrent que la production des hydrocarbures au cours de l’évolution thermique influence fortement l’évolution de la porosité de ces argilites pétroligènes. Cependant, la porosité ne semble pas toujours directement liée au degré de maturité thermique suggérant un effet non négligeable de la composition et des propriétés chimiques initiales de la MO sur les mécanismes à l’origine de ce réseau poral. L'objectif de cette thèse était d'étudier l’influence de la composition géochimique et des transformations de la MO et du degré de maturité thermique sur le développement et l’évolution de la porosité d’argilites pétroligènes. Ces travaux ont été menés sur des échantillons naturels issus de la « Kimmeridge-Clay- formation (KCF) » d’Angleterre et de la « Vaca Muerta-formation » en Argentine. Dans ce but, les variations de la composition de la MO et l’augmentation de la maturité thermique ont été caractérisées par différentes méthodes (analyse macérale, palynofaciès, pyrolyse Rock Eval, GC/MS, GC-TCD) et mises en relations avec les variations de structure et de porosité observées (MEB, MET) et quantifiées (adsorption de diazote, porosimetry au mercure, diffusion des rayons-X aux petits angles, spectroscopie Raman) au sein de la roche totale et/ou de la MO isolée. Les expériences de maturation menées sur des argilites du KCF, comparées aux analogues naturels, montrent que les processus de dégradation thermique de la MO sont effectivement à l’origine de variations significatives de la porosité. Quel que soit la teneur en MO, ces processus jouent donc un rôle majeur dans la structuration du réseau poral. Nos travaux montrent que ces variations sont essentiellement liées à l’apparition et au développement progressif de pores au sein de la MO, qui devient le contributeur majeur de la porosité, en lien direct avec les différents stades de production des hydrocarbures liquides et gazeux. Nos résultats ultrastructuraux au MET montrent des variations progressives de structure du kérogène et des bitumes associés à l’échelle nanoscopique. Néanmoins, cette étude révèle pour la première fois que de légères différences de composition de la MO entre les échantillons affectent de manière significative la capacité de la roche à former et préserver la porosité au cours de la maturation thermique aboutissant à un comportement différent du réseau poral. Ainsi, contrairement à ce qui est généralement admis dans la littérature, ces résultats montrent que la capacité des argilites étudiées à préserver le volume poral formé au sein de la MO diminue fortement avec la concentration d’hydrocarbures gazeux générés au cours de la maturation thermique et de manière général, avec la qualité pétroligène de la MO. Enfin, les résultats issus des deux séries de maturation artificielles utilisant différents couples durée-température montrent que si l’augmentation de la durée des expériences de maturation thermique conduisent à quelques variations de la composition des bitumes et des gaz, ces paramètres n’influencent que très peu les processus de dégradation thermique de la MO et l’évolution du volume poral. Ces résultats comparés aux analogues naturels montrent que la cinétique des réactions de dégradation thermique sont peu influentes. Nos résultats sur les tendances porales liées à la cinétique peuvent donc être applicables aux environnements naturels.
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03120164 , version 1 (25-01-2021)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03120164 , version 1

Citer

Amélie Cavelan. Role of the chemical properties and the chemical transformations of organic matter with increasing thermal maturity on the development of the porosity of organic-rich shales. Earth Sciences. Université d'Orléans, 2019. English. ⟨NNT : 2019ORLE3008⟩. ⟨tel-03120164⟩
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