La science des matériaux poreux est au cœur de procédés impactant nos sociétés avec des applications en stockage/conversion d’énergie, protection de l’environnement, séparation des gaz, etc. La séparation de petites molécules comme CH4 et CO2 – pertinente pour la réduction des gaz à effet de serre – reste un défi car elles interagissent faiblement et peu spécifiquement. Dans ce contexte, les matériaux nanoporeux de silice tels que les zéolithes sont prometteurs car ce sont des matériaux perméables au travers desquels les gaz sont séparés selon leur taille, diffusivité et concentration. Pourtant, malgré un nombre croissant d’études sur ces matériaux, les mécanismes de couplage entre adsorption, diffusion et transport restent mal compris par de nombreux aspects.Cette thèse vise à élucider les éléments fondamentaux de l’adsorption et du transport dans des matériaux zéolithiques en utilisant une approche couplant expériences et modélisations. Dans ce contexte nous nous intéresserons au comportement du méthane (CH4) dans des zéolithes de type silicalite-1 en associant des expériences d’adsorption et de diffusion neutronique à des simulations moléculaires de type Monte Carlo et dynamique moléculaire.Dans un premier temps nous étudions l’influence de la pression et de la température sur l’adsorption du méthane dans des cristaux de zéolithes et des films minces. Un modèle se basant sur les approximations de Frenkel-Halsey-Hill ainsi que sur le modèle de Polanyi est développé afin de reproduire les isothermes d’adsorption à différentes températures. Dans un second temps nous étudions la diffusion individuelle des molécules de méthane et sa dépendance en fonction du taux de remplissage de la zéolithe ainsi que de la température. Nous montrons qu'une théorie de volume libre reproduit le comportement diffusif y compris dans ses composantes anisotropes dans les différentes directions cristallines. Enfin dans un troisième temps, nous étudions la diffusion collective et le flux de méthane dans la zéolithe sur différentes échelles de temps et d’espace. Les coefficients de diffusion collectifs sont calculés en fonction du taux de remplissage des zéolithes. Nous utilisons le modèle du rétrécissement de De Gennes – qui relie le facteur de structure du méthane confiné au coefficient de diffusion collectif – pour décrire nos résultats avec succès.En conclusion, l’analyse de nos résultats permet de proposer des modèles pour expliquer et prédire le comportement de fluides dans une zéolithe et notamment le couplage entre les aspects structuraux, thermodynamiques et dynamiques. Ce sujet à l’interface entre physique et physico-chimie relève de la recherche fondamentale mais présente un fort potentiel applicatif. En reposant sur une approche alliant expérience et théorie, ce sujet apporte une compréhension moléculaire approfondie sur ces systèmes qui pourrait permettre d’optimiser leur conception et leur utilisation.